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响应性纳米反应器中的催化双分子反应
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2017-07-28 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b01701 Rafael Roa 1 , Won Kyu Kim 1 , Matej Kanduč 1 , Joachim Dzubiella 1, 2 , Stefano Angioletti-Uberti 3, 4
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2017-07-28 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b01701 Rafael Roa 1 , Won Kyu Kim 1 , Matej Kanduč 1 , Joachim Dzubiella 1, 2 , Stefano Angioletti-Uberti 3, 4
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我们描述了在反应性纳米反应器中表面催化双分子反应的一般理论，该反应器是由反应性“门控”壳包覆的催化活性纳米颗粒，其渗透性控制了该过程的活性。我们讨论了该系统中遇到的两种原型场景：第一种，从本体溶液中扩散出来的两种物质在催化剂表面发生反应，第二种，只有一种反应物从本体中扩散出来，而另一种则在纳米粒子表面产生。例如通过光转换。我们发现，在两种情况下，一旦适当地重新定义了扩散速率，总催化速率便具有相同的数学结构。而且，不同反应物的扩散通量是强耦合的，提供比单分子反应更丰富的行为。我们还表明，与本体反应形成鲜明对比的是，限制反应物的鉴定不仅简单地由相对本体浓度决定，而且还受到纳米反应器壳渗透性的控制。最后，我们通过分析在响应性水凝胶基核-壳纳米反应器中六氰合铁酸酯（III）和硼氢化物离子之间反应的实验数据来描述我们的理论的应用。
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更新日期：2017-07-30
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