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Two-Dimensional Lead(II) Halide-Based Hybrid Perovskites Templated by Acene Alkylamines: Crystal Structures, Optical Properties, and Piezoelectricity
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2017-07-27 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.7b01094 Ke-zhao Du , Qing Tu 1 , Xu Zhang , Qiwei Han , Jie Liu , Stefan Zauscher 1 , David B. Mitzi
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2017-07-27 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.7b01094 Ke-zhao Du , Qing Tu 1 , Xu Zhang , Qiwei Han , Jie Liu , Stefan Zauscher 1 , David B. Mitzi
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A series of two-dimensional (2D) hybrid organic–inorganic perovskite (HOIP) crystals, based on acene alkylamine cations (i.e., phenylmethylammonium (PMA), 2-phenylethylammonium (PEA), 1-(2-naphthyl)methanammonium (NMA), and 2-(2-naphthyl)ethanammonium (NEA)) and lead(II) halide (i.e., PbX42–, X = Cl, Br, and I) frameworks, and their corresponding thin films were fabricated and examined for structure–property relationship. Several new or redetermined crystal structures are reported, including those for (NEA)2PbI4, (NEA)2PbBr4, (NMA)2PbBr4, (PMA)2PbBr4, and (PEA)2PbI4. Non-centrosymmetric structures from among these 2D HOIPs were confirmed by piezoresponse force microscopy—especially noteworthy is the structure of (PMA)2PbBr4, which was previously reported as centrosymmetric. Examination of the impact of organic cation and inorganic layer choice on the exciton absorption/emission properties, among the set of compounds considered, reveals that perovskite layer distortion (i.e., Pb–I–Pb bond angle between adjacent PbI6 octahedra) has a more global effect on the exciton properties than octahedral distortion (i.e., variation of I–Pb–I bond angles and discrepancy among Pb–I bond lengths within each PbI6 octahedron). In addition to the characteristic sharp exciton emission for each perovskite, (PMA)2PbCl4, (PEA)2PbCl4, (NMA)2PbCl4, and (PMA)2PbBr4 exhibit separate, broad “white” emission in the long wavelength range. Piezoelectric compounds identified from these 2D HOIPs may be considered for future piezoresponse-type energy or electronic applications.
中文翻译：
并苯烷基胺为模板的二维基于铅（II）卤化物的杂化钙钛矿：晶体结构，光学性质和压电。
基于并苯烷基胺阳离子（即，苯基甲基铵（PMA），2-苯基乙基铵（PEA），1-（2-萘基）甲基铵（NMA））的一系列二维（2D）有机-无机钙钛矿（HOIP）杂化晶体，2-（2-萘基）乙铵（NEA）和卤化铅（II）（即，PbX 4 2–，X = Cl，Br和I）骨架，并制造了它们相应的薄膜并检查了结构–财产关系。几种新的或重新确定的晶体结构的报道，其中包括那些用于（NEA）2碘化铅4，（NEA）2 PbBr 4，（NMA）2 PbBr 4，（PMA）2 PbBr 4，和（PEA）2碘化铅4。压电响应力显微镜证实了这些2D HOIP中的非中心对称结构-特别值得注意的是（PMA）2 PbBr 4的结构，该结构以前被报道为中心对称的。在所考虑的一组化合物中，对有机阳离子和无机层选择对激子吸收/发射性质的影响进行的研究表明，钙钛矿层变形（即相邻的PbI 6八面体之间的Pb–I–Pb键角）具有更大的影响。对激子性质的整体影响要大于八面体变形（即，每个PbI中I–Pb–I键角的变化和Pb–I键长度之间的差异6）八面体）。除了每个钙钛矿的特征性激子发射外，（PMA）2 PbCl 4，（PEA）2 PbCl 4，（NMA）2 PbCl 4和（PMA）2 PbBr 4还在金属中表现出单独的，宽泛的“白色”发射长波长范围。从这些2D HOIP中识别出的压电化合物可考虑用于未来的压电响应型能源或电子应用。
更新日期：2017-07-27
中文翻译：
并苯烷基胺为模板的二维基于铅（II）卤化物的杂化钙钛矿：晶体结构，光学性质和压电。
基于并苯烷基胺阳离子（即，苯基甲基铵（PMA），2-苯基乙基铵（PEA），1-（2-萘基）甲基铵（NMA））的一系列二维（2D）有机-无机钙钛矿（HOIP）杂化晶体，2-（2-萘基）乙铵（NEA）和卤化铅（II）（即，PbX 4 2–，X = Cl，Br和I）骨架，并制造了它们相应的薄膜并检查了结构–财产关系。几种新的或重新确定的晶体结构的报道，其中包括那些用于（NEA）2碘化铅4，（NEA）2 PbBr 4，（NMA）2 PbBr 4，（PMA）2 PbBr 4，和（PEA）2碘化铅4。压电响应力显微镜证实了这些2D HOIP中的非中心对称结构-特别值得注意的是（PMA）2 PbBr 4的结构，该结构以前被报道为中心对称的。在所考虑的一组化合物中，对有机阳离子和无机层选择对激子吸收/发射性质的影响进行的研究表明，钙钛矿层变形（即相邻的PbI 6八面体之间的Pb–I–Pb键角）具有更大的影响。对激子性质的整体影响要大于八面体变形（即，每个PbI中I–Pb–I键角的变化和Pb–I键长度之间的差异6）八面体）。除了每个钙钛矿的特征性激子发射外，（PMA）2 PbCl 4，（PEA）2 PbCl 4，（NMA）2 PbCl 4和（PMA）2 PbBr 4还在金属中表现出单独的，宽泛的“白色”发射长波长范围。从这些2D HOIP中识别出的压电化合物可考虑用于未来的压电响应型能源或电子应用。
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