Exciton transformation, a non-radiative process in changing the spin multiplicity of an exciton usually between singlet and triplet forms, has received much attention recently due to its crucial effects in manipulating optoelectronic properties for various applications. However, current understanding of exciton transformation mechanism does not extend far beyond a thermal equilibrium of two states with different multiplicity and it is a significant challenge to probe what exactly control the transformation between the highly active excited states. Here, based on the recent developments of three types of purely organic molecules capable of efficient spin-flipping, we perform ab initio structure/energy optimization and similarity/overlap extent analysis to theoretically explore the critical factors in controlling the transformation process of the excited states. The results suggest that the states having close energy levels and similar exciton characteristics with same transition configurations and high heteroatom participation are prone to facilitating exciton transformation. A basic guideline towards the molecular design of purely organic materials with facile exciton transformation ability is also proposed. Our discovery highlights systematically the critical importance of vertical transition configuration of excited states in promoting the singlet/triplet exciton transformation, making a key step forward in excited state tuning of purely organic optoelectronic materials.

中文翻译：

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促进有机光电分子中的单重态/三重态激子转变：激发态转变构型的作用。

激子变换是一种通常在单线态和三线态之间改变激子的自旋多重性的非辐射过程，由于其在操纵各种应用的光电特性中的关键作用，最近受到了广泛的关注。但是，目前对激子转变机理的理解并没有超出多重性不同的两个状态的热平衡范围，而探究究竟如何控制高活性激发态之间的转变是一个巨大的挑战。在此，根据能够有效自旋翻转的三种类型的纯有机分子的最新发展，我们从头进行结构/能量优化和相似度/重叠程度分析，以从理论上探索控制激发态转化过程的关键因素。结果表明，具有接近的能级和相似的激子特性，具有相同的过渡构型和高杂原子参与的状态易于促进激子转变。还提出了具有易激子转化能力的纯有机材料分子设计的基本指南。我们的发现系统地突出了激发态的垂直跃迁构型在促进单重态/三重态激子转变中的至关重要性，这在纯有机光电子材料的激发态调谐中迈出了关键的一步。结果表明，具有接近的能级和相似的激子特性，具有相同的过渡构型和高杂原子参与的状态易于促进激子转变。还提出了具有易激子转化能力的纯有机材料分子设计的基本指南。我们的发现系统地突出了激发态的垂直跃迁构型在促进单重态/三重态激子转变中的至关重要性，这在纯有机光电子材料的激发态调谐中迈出了关键的一步。结果表明，具有接近的能级和相似的激子特性，具有相同的过渡构型和高杂原子参与的状态易于促进激子转变。还提出了具有易激子转化能力的纯有机材料分子设计的基本指南。我们的发现系统地突出了激发态的垂直跃迁构型在促进单重态/三重态激子转变中的至关重要性，这在纯有机光电子材料的激发态调谐中迈出了关键的一步。还提出了具有易激子转化能力的纯有机材料分子设计的基本指南。我们的发现系统地突出了激发态的垂直跃迁构型在促进单重态/三重态激子转变中的至关重要性，这在纯有机光电子材料的激发态调谐中迈出了关键的一步。还提出了具有易激子转化能力的纯有机材料分子设计的基本指南。我们的发现系统地突出了激发态的垂直跃迁构型在促进单重态/三重态激子转变中的至关重要性，这在纯有机光电子材料的激发态调谐中迈出了关键的一步。