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Chemistry of Sputter-Deposited Lithium Sulfide Films
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2017-07-27 , DOI: 10.1021/jacs.7b03379 Michael J. Klein 1 , Gabriel M. Veith 2 , Arumugam Manthiram 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2017-07-27 , DOI: 10.1021/jacs.7b03379 Michael J. Klein 1 , Gabriel M. Veith 2 , Arumugam Manthiram 1
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Lithium sulfide (Li2S) is under intense study because it is the insulating discharge product of ultrahigh energy density lithium-sulfur (Li-S) batteries and a candidate cathode material for lithium-metal-free Li-S cells. In this work, we report the fabrication of an apparatus for sputter deposition of Li2S films ranging in thickness from a few nanometers to several micrometers at rates over 2 nm min-1. High-temperature annealing of the films is shown to produce crystalline films of high chemical purity Li2S for the first time. We provide evidence via complementary X-ray photoelectron and Raman spectroscopy that sputter deposition produces a unique sulfide structure composed of polymer-like chains of Li2S units. The electrochemistry of these films is markedly different from annealed crystalline Li2S, which is shown to be electrochemically inactive. The full theoretical capacity of the as-deposited sulfide structure could be realized during galvanostatic charge, suggesting a facile, solid-state charge process. Finally, we explore trends in the plasma chemistry that lead to nonstoichiometry and depth inhomogeneity during Li2S sputter deposition.
中文翻译：
溅射沉积硫化锂薄膜的化学性质
硫化锂 (Li2S) 是超高能量密度锂硫 (Li-S) 电池的绝缘放电产物，也是不含锂金属的 Li-S 电池的候选正极材料，因此正在深入研究。在这项工作中，我们报告了以超过 2 nm min-1 的速率制造厚度从几纳米到几微米不等的 Li2S 薄膜的溅射沉积设备。薄膜的高温退火首次显示出高化学纯度 Li2S 的结晶薄膜。我们通过互补的 X 射线光电子和拉曼光谱提供证据表明，溅射沉积会产生一种独特的硫化物结构，该结构由类似聚合物的 Li2S 单元链组成。这些薄膜的电化学与退火结晶 Li2S 显着不同，后者显示出电化学惰性。在恒电流充电过程中可以实现沉积的硫化物结构的全部理论容量，这表明这是一个简单的固态充电过程。最后，我们探索了在 Li2S 溅射沉积过程中导致非化学计量和深度不均匀的等离子体化学趋势。
更新日期：2017-07-27
中文翻译：
溅射沉积硫化锂薄膜的化学性质
硫化锂 (Li2S) 是超高能量密度锂硫 (Li-S) 电池的绝缘放电产物，也是不含锂金属的 Li-S 电池的候选正极材料，因此正在深入研究。在这项工作中，我们报告了以超过 2 nm min-1 的速率制造厚度从几纳米到几微米不等的 Li2S 薄膜的溅射沉积设备。薄膜的高温退火首次显示出高化学纯度 Li2S 的结晶薄膜。我们通过互补的 X 射线光电子和拉曼光谱提供证据表明，溅射沉积会产生一种独特的硫化物结构，该结构由类似聚合物的 Li2S 单元链组成。这些薄膜的电化学与退火结晶 Li2S 显着不同，后者显示出电化学惰性。在恒电流充电过程中可以实现沉积的硫化物结构的全部理论容量，这表明这是一个简单的固态充电过程。最后，我们探索了在 Li2S 溅射沉积过程中导致非化学计量和深度不均匀的等离子体化学趋势。
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