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Metal–Organic Nanosheets Formed via Defect-Mediated Transformation of a Hafnium Metal–Organic Framework
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2017-04-05 , DOI: 10.1021/jacs.7b00106 Matthew J Cliffe 1 , Elizabeth Castillo-Martínez 1 , Yue Wu 2 , Jeongjae Lee 1 , Alexander C Forse 1 , Francesca C N Firth 1 , Peyman Z Moghadam 3 , David Fairen-Jimenez 3 , Michael W Gaultois 1 , Joshua A Hill 4 , Oxana V Magdysyuk 5 , Ben Slater 6 , Andrew L Goodwin 4 , Clare P Grey 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2017-04-05 , DOI: 10.1021/jacs.7b00106 Matthew J Cliffe 1 , Elizabeth Castillo-Martínez 1 , Yue Wu 2 , Jeongjae Lee 1 , Alexander C Forse 1 , Francesca C N Firth 1 , Peyman Z Moghadam 3 , David Fairen-Jimenez 3 , Michael W Gaultois 1 , Joshua A Hill 4 , Oxana V Magdysyuk 5 , Ben Slater 6 , Andrew L Goodwin 4 , Clare P Grey 1
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We report a hafnium-containing MOF, hcp UiO-67(Hf), which is a ligand-deficient layered analogue of the face-centered cubic fcu UiO-67(Hf). hcp UiO-67 accommodates its lower ligand:metal ratio compared to fcu UiO-67 through a new structural mechanism: the formation of a condensed “double cluster” (Hf12O8(OH)14), analogous to the condensation of coordination polyhedra in oxide frameworks. In oxide frameworks, variable stoichiometry can lead to more complex defect structures, e.g., crystallographic shear planes or modules with differing compositions, which can be the source of further chemical reactivity; likewise, the layered hcp UiO-67 can react further to reversibly form a two-dimensional metal–organic framework, hxl UiO-67. Both three-dimensional hcp UiO-67 and two-dimensional hxl UiO-67 can be delaminated to form metal–organic nanosheets. Delamination of hcp UiO-67 occurs through the cleavage of strong hafnium-carboxylate bonds and is effected under mild conditions, suggesting that defect-ordered MOFs could be a productive route to porous two-dimensional materials.
中文翻译：
通过铪金属有机骨架的缺陷介导转化形成金属有机纳米片
我们报道了一种含铪 MOF，hcp UiO-67(Hf)，它是面心立方 fcu UiO-67(Hf) 的配体缺陷层状类似物。与 fcu UiO-67 相比，hcp UiO-67 通过新的结构机制适应其较低的配体：金属比：形成凝聚的“双簇”（Hf12O8(OH)14），类似于氧化物框架中配位多面体的凝聚。在氧化物骨架中，可变的化学计量可能导致更复杂的缺陷结构，例如具有不同组成的晶体剪切面或模块，这可能是进一步化学反应性的来源；同样，层状hcp UiO-67可以进一步反应，可逆地形成二维金属有机骨架，hxl UiO-67。三维 hcp UiO-67 和二维 hxl UiO-67 都可以分层形成金属有机纳米片。hcp UiO-67 的分层是通过强铪-羧酸键的断裂发生的，并且是在温和条件下实现的，这表明缺陷有序 MOF 可能是制备多孔二维材料的有效途径。
更新日期：2017-04-05
中文翻译：
通过铪金属有机骨架的缺陷介导转化形成金属有机纳米片
我们报道了一种含铪 MOF，hcp UiO-67(Hf)，它是面心立方 fcu UiO-67(Hf) 的配体缺陷层状类似物。与 fcu UiO-67 相比，hcp UiO-67 通过新的结构机制适应其较低的配体：金属比：形成凝聚的“双簇”（Hf12O8(OH)14），类似于氧化物框架中配位多面体的凝聚。在氧化物骨架中，可变的化学计量可能导致更复杂的缺陷结构，例如具有不同组成的晶体剪切面或模块，这可能是进一步化学反应性的来源；同样，层状hcp UiO-67可以进一步反应，可逆地形成二维金属有机骨架，hxl UiO-67。三维 hcp UiO-67 和二维 hxl UiO-67 都可以分层形成金属有机纳米片。hcp UiO-67 的分层是通过强铪-羧酸键的断裂发生的，并且是在温和条件下实现的，这表明缺陷有序 MOF 可能是制备多孔二维材料的有效途径。
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