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A Novel Magnetically Recoverable Ni-CeO2–x/Pd Nanocatalyst with Superior Catalytic Performance for Hydrogenation of Styrene and 4-Nitrophenol
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2017-03-13 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsami.7b00293 Yi-Fan Jiang 1 , Cheng-Zong Yuan 1 , Xiao Xie 1 , Xiao Zhou 1 , Nan Jiang 1 , Xin Wang 1 , Muhammad Imran 1 , An-Wu Xu 1
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2017-03-13 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsami.7b00293 Yi-Fan Jiang 1 , Cheng-Zong Yuan 1 , Xiao Xie 1 , Xiao Zhou 1 , Nan Jiang 1 , Xin Wang 1 , Muhammad Imran 1 , An-Wu Xu 1
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Metal/support nanocatalysts consisting of various metals and metal oxides not only retain the basic properties of each component but also exhibit higher catalytic activity due to their synergistic effects. Herein, we report the creation of a highly efficient, long-lasting, and magnetic recyclable catalyst, composed of magnetic nickel (Ni) nanoparticles (NPs), active Pd NPs, and oxygen-deficient CeO2–x support. These hybrid nanostructures composed of oxygen deficient CeO2–x and active metal nanoparticles could effectively facilitate diffusion of reactant molecules and active site exposure that can dramatically accelerate the reaction rate. Impressively, the rate constant k and k/m of 4-nitrophenol reduction over 61 wt % Ni-CeO2–x/0.1 wt % Pd catalyst are 0.0479 s–1 and 2.1 × 104 min–1 g–1, respectively, and the reaction conversion shows negligible decline even after 20 cycles. Meanwhile, the optimal 61 wt % Ni-CeO2–x/3 wt % Pd catalyst manifests remarkable catalytic activity toward styrene hydrogenation with a high TOF of 6827 molstyrene molPd–1 h–1 and a selective conversion of 100% to ethylbenzene even after eight cycles. The strong metal–support interaction (SMSI) between Ni NPs, Pd NPs, and oxygen-deficient CeO2–x support is beneficial for superior catalytic efficiency and stability toward hydrogenation of styrene and 4-nitrophenol. Moreover, Ni species could boost the catalytic activity of Pd due to their synergistic effect and strengthen the interaction between reactant and catalyst, which seems responsible for the great enhancement of catalytic activity. Our findings provide a new perspective to develop other high-performance and magnetically recoverable nanocatalysts, which would be widely applied to a variety of catalytic reactions.
中文翻译：
新型具有优异催化性能的磁性可回收Ni-CeO 2 – x / Pd纳米催化剂用于苯乙烯和4-硝基苯酚的加氢
由各种金属和金属氧化物组成的金属/载体纳米催化剂不仅保留每种组分的基本性能，而且由于它们的协同作用还表现出较高的催化活性。在此，我们报告了一种高效，持久且可磁回收的催化剂的创建，该催化剂由磁性镍（Ni）纳米颗粒（NP），活性Pd NP和缺氧CeO 2 – x载体组成。这些由缺氧的CeO 2– x和活性金属纳米粒子组成的杂化纳米结构可以有效地促进反应物分子的扩散和活性位点暴露，从而可以显着加快反应速度。令人印象深刻的是，速率常数k和k / m在61 wt％的Ni-CeO 2– x /0.1 wt％的Pd催化剂上4-硝基苯酚的还原反应分别为0.0479 s –1和2.1×10 4 min –1 g –1，即使在20℃后，反应转化率的下降也可忽略不计周期。同时，最佳的61 wt％Ni-CeO 2 – x / 3 wt％Pd催化剂表现出显着的苯乙烯加氢催化活性，TOF为6827 mol苯乙烯mol Pd –1 h –1，TOF选择性转化为100％即使经过八个周期。Ni NP，Pd NP和缺氧的CeO 2– x之间的强金属-支持相互作用（SMSI）载体有利于优异的催化效率和对苯乙烯和4-硝基苯酚氢化的稳定性。此外，Ni物种由于具有协同作用，可以提高Pd的催化活性，并增强反应物与催化剂之间的相互作用，这似乎是催化活性大大提高的原因。我们的发现为开发其他高性能和可磁回收的纳米催化剂提供了新的视角，该纳米催化剂将广泛应用于各种催化反应。
更新日期：2017-03-13
中文翻译：
新型具有优异催化性能的磁性可回收Ni-CeO 2 – x / Pd纳米催化剂用于苯乙烯和4-硝基苯酚的加氢
由各种金属和金属氧化物组成的金属/载体纳米催化剂不仅保留每种组分的基本性能，而且由于它们的协同作用还表现出较高的催化活性。在此，我们报告了一种高效，持久且可磁回收的催化剂的创建，该催化剂由磁性镍（Ni）纳米颗粒（NP），活性Pd NP和缺氧CeO 2 – x载体组成。这些由缺氧的CeO 2– x和活性金属纳米粒子组成的杂化纳米结构可以有效地促进反应物分子的扩散和活性位点暴露，从而可以显着加快反应速度。令人印象深刻的是，速率常数k和k / m在61 wt％的Ni-CeO 2– x /0.1 wt％的Pd催化剂上4-硝基苯酚的还原反应分别为0.0479 s –1和2.1×10 4 min –1 g –1，即使在20℃后，反应转化率的下降也可忽略不计周期。同时，最佳的61 wt％Ni-CeO 2 – x / 3 wt％Pd催化剂表现出显着的苯乙烯加氢催化活性，TOF为6827 mol苯乙烯mol Pd –1 h –1，TOF选择性转化为100％即使经过八个周期。Ni NP，Pd NP和缺氧的CeO 2– x之间的强金属-支持相互作用（SMSI）载体有利于优异的催化效率和对苯乙烯和4-硝基苯酚氢化的稳定性。此外，Ni物种由于具有协同作用，可以提高Pd的催化活性，并增强反应物与催化剂之间的相互作用，这似乎是催化活性大大提高的原因。我们的发现为开发其他高性能和可磁回收的纳米催化剂提供了新的视角，该纳米催化剂将广泛应用于各种催化反应。
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