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Metallic NiPS3@NiOOH Core–Shell Heterostructures as Highly Efficient and Stable Electrocatalyst for the Oxygen Evolution Reaction
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2016-12-06 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.6b02203 Bharathi Konkena 1 , Justus Masa 1 , Alexander J. R. Botz 1 , Ilya Sinev 2 , Wei Xia 2 , Jörg Koßmann 3 , Ralf Drautz 3 , Martin Muhler 2 , Wolfgang Schuhmann 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2016-12-06 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.6b02203 Bharathi Konkena 1 , Justus Masa 1 , Alexander J. R. Botz 1 , Ilya Sinev 2 , Wei Xia 2 , Jörg Koßmann 3 , Ralf Drautz 3 , Martin Muhler 2 , Wolfgang Schuhmann 1
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We report metallic NiPS3@NiOOH core–shell heterostructures as an efficient and durable electrocatalyst for the oxygen evolution reaction, exhibiting a low onset potential of 1.48 V (vs RHE) and stable performance for over 160 h. The atomically thin NiPS3 nanosheets are obtained by exfoliation of bulk NiPS3 in the presence of an ionic surfactant. The OER mechanism was studied by a combination of SECM, in situ Raman spectroscopy, SEM, and XPS measurements, which enabled direct observation of the formation of a NiPS3@NiOOH core–shell heterostructure at the electrode interface. Hence, the active form of the catalyst is represented as NiPS3@NiOOH core–shell structure. Moreover, DFT calculations indicate an intrinsic metallic character of the NiPS3 nanosheets with densities of states (DOS) similar to the bulk material. The high OER activity of the NiPS3 nanosheets is attributed to a high density of accessible active metallic-edge and defect sites due to structural disorder, a unique NiPS3@NiOOH core–shell heterostructure, where the presence of P and S modulates the surface electronic structure of Ni in NiPS3, thus providing excellent conductive pathway for efficient electron-transport to the NiOOH shell. These findings suggest that good size control during liquid exfoliation may be advantageously used for the formation of electrically conductive NiPS3@NiOOH core–shell electrode materials for the electrochemical water oxidation.
中文翻译：
NiPS 3 @NiOOH金属-壳异质结构作为氧释放反应的高效和稳定的电催化剂
我们报道金属NiPS 3 @NiOOH核-壳异质结构是一种用于氧释放反应的高效耐用的电催化剂，具有1.48 V（vs RHE）的低启动电位和超过160 h的稳定性能。通过在离子表面活性剂的存在下剥落块状NiPS 3来获得原子薄的NiPS 3纳米片。通过结合SECM，原位拉曼光谱，SEM和XPS测量研究了OER机理，从而可以直接观察电极界面处NiPS 3 @NiOOH核-壳异质结构的形成。因此，催化剂的活性形式表示为NiPS 3@NiOOH核-壳结构。此外，DFT计算表明NiPS 3纳米片具有固有的金属特性，其状态密度（DOS）与块状材料相似。NiPS 3纳米片的高OER活性归因于由于结构紊乱，可访问的活性金属边缘和缺陷位点的高密度，独特的NiPS 3 @NiOOH核-壳异质结构，其中P和S的存在调节了表面NiPS 3中Ni的电子结构，从而提供了出色的导电路径，可有效地将电子传输到NiOOH壳层。这些发现表明，在液体剥落期间的良好尺寸控制可有利地用于形成导电NiPS 3。@NiOOH核壳电极材料，用于电化学水氧化。
更新日期：2016-12-06
中文翻译：
NiPS 3 @NiOOH金属-壳异质结构作为氧释放反应的高效和稳定的电催化剂
我们报道金属NiPS 3 @NiOOH核-壳异质结构是一种用于氧释放反应的高效耐用的电催化剂，具有1.48 V（vs RHE）的低启动电位和超过160 h的稳定性能。通过在离子表面活性剂的存在下剥落块状NiPS 3来获得原子薄的NiPS 3纳米片。通过结合SECM，原位拉曼光谱，SEM和XPS测量研究了OER机理，从而可以直接观察电极界面处NiPS 3 @NiOOH核-壳异质结构的形成。因此，催化剂的活性形式表示为NiPS 3@NiOOH核-壳结构。此外，DFT计算表明NiPS 3纳米片具有固有的金属特性，其状态密度（DOS）与块状材料相似。NiPS 3纳米片的高OER活性归因于由于结构紊乱，可访问的活性金属边缘和缺陷位点的高密度，独特的NiPS 3 @NiOOH核-壳异质结构，其中P和S的存在调节了表面NiPS 3中Ni的电子结构，从而提供了出色的导电路径，可有效地将电子传输到NiOOH壳层。这些发现表明，在液体剥落期间的良好尺寸控制可有利地用于形成导电NiPS 3。@NiOOH核壳电极材料，用于电化学水氧化。
京公网安备 11010802027423号