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Structural Modulation of Cu‐Mn‐Fe Prussian Blue Analogs for Practical Sodium Ion Cylinder Cells
Advanced Materials ( IF 27.4 ) Pub Date : 2025-03-19 , DOI: 10.1002/adma.202417876
Yun Gao 1, 2, 3 , Hang Zhang 1, 2 , Jian Peng 4 , Jinsong Wang 5 , Xiaohao Liu 3 , Lingling Zhang 1 , Yao Xiao 2 , Li Li 3 , Yang Liu 3 , Yun Qiao 3 , Jiazhao Wang 2, 4 , Shulei Chou 1, 2
Advanced Materials ( IF 27.4 ) Pub Date : 2025-03-19 , DOI: 10.1002/adma.202417876
Yun Gao 1, 2, 3 , Hang Zhang 1, 2 , Jian Peng 4 , Jinsong Wang 5 , Xiaohao Liu 3 , Lingling Zhang 1 , Yao Xiao 2 , Li Li 3 , Yang Liu 3 , Yun Qiao 3 , Jiazhao Wang 2, 4 , Shulei Chou 1, 2
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High‐performance, cost‐effective cathodes are essential for grid‐scale sodium‐ion batteries (SIBs). Prussian blue analogs (PBAs) have shown great potential as SIB cathodes, but achieving both high capacity and long lifespan remains challenging. In this study, a series of low‐cost ternary PBAs synthesized through structural regulation is presented to simultaneously achieve high capacity, stable cycling performance, and broad temperature adaptability. Among them, CuHCF‐3 demonstrates a specific capacity of 132.4 mAh g−1 with 73.3% capacity retention over 1000 cycles. In‐depth analyses, using in situ techniques and density functional theory calculations, reveal a highly reversible three‐phase transition (monoclinic ↔ cubic ↔ tetragonal) in Na1.96 Cu0.45 Mn0.55 [Fe(CN)6 ]0.91 ·□0.09 ·2.14H2 O (CuHCF‐3), which is driven by synergistic interactions between Mn and Cu. Mn enhances conductivity, increases the operating voltage, and introduces additional redox centers, while Cu mitigates the Jahn–Teller distortions associated with Mn and buffers volume changes during cycling. This structural synergy results in excellent temperature stability across a wide temperature range (−20 to 55 °C). 18650‐type cylindrical cells based on CuHCF‐3 with high loading density achieve 73.54% capacity retention over 850 cycles. This study offers valuable insights for designing durable, high‐capacity electrode materials for SIB energy storage applications.
中文翻译：
Cu-Mn-Fe 普鲁士蓝类似物在实用钠离子圆柱电池中的结构调控
高性能、经济高效的阴极对于电网规模的钠离子电池 （SIB） 至关重要。普鲁士蓝类似物 （PBA） 作为 SIB 阴极已显示出巨大的潜力，但同时实现高容量和长寿命仍然具有挑战性。在本研究中，提出了一系列通过结构调控合成的低成本三元 PBA，以同时实现高容量、稳定的循环性能和广泛的温度适应性。其中，CuHCF-3 的比容量为 132.4 mAh g-1，在 1000 次循环中具有 73.3% 的容量保持率。使用原位技术和密度泛函理论计算的深入分析揭示了 Na1.96Cu0.45Mn0.55[Fe（CN）6]0.91·□0.09·2.14H2O （CuHCF-3） 中高度可逆的三相转变（单斜↔立方↔四方晶系），它由 Mn 和 Cu 之间的协同相互作用驱动。Mn 增强了电导率，增加了工作电压，并引入了额外的氧化还原中心， 而 Cu 减轻了与 Mn 相关的 Jahn-Teller 失真，并缓冲了循环过程中的体积变化。这种结构协同作用可在较宽的温度范围内（-20 °C 至 55 °C）实现出色的温度稳定性。基于 CuHCF-3 的 18650 型圆柱形电池具有高负载密度，可在 850 次循环中实现 73.54% 的容量保持率。本研究为为 SIB 储能应用设计耐用、高容量的电极材料提供了有价值的见解。
更新日期：2025-03-19
中文翻译：
Cu-Mn-Fe 普鲁士蓝类似物在实用钠离子圆柱电池中的结构调控
高性能、经济高效的阴极对于电网规模的钠离子电池 （SIB） 至关重要。普鲁士蓝类似物 （PBA） 作为 SIB 阴极已显示出巨大的潜力，但同时实现高容量和长寿命仍然具有挑战性。在本研究中，提出了一系列通过结构调控合成的低成本三元 PBA，以同时实现高容量、稳定的循环性能和广泛的温度适应性。其中，CuHCF-3 的比容量为 132.4 mAh g-1，在 1000 次循环中具有 73.3% 的容量保持率。使用原位技术和密度泛函理论计算的深入分析揭示了 Na1.96Cu0.45Mn0.55[Fe（CN）6]0.91·□0.09·2.14H2O （CuHCF-3） 中高度可逆的三相转变（单斜↔立方↔四方晶系），它由 Mn 和 Cu 之间的协同相互作用驱动。Mn 增强了电导率，增加了工作电压，并引入了额外的氧化还原中心， 而 Cu 减轻了与 Mn 相关的 Jahn-Teller 失真，并缓冲了循环过程中的体积变化。这种结构协同作用可在较宽的温度范围内（-20 °C 至 55 °C）实现出色的温度稳定性。基于 CuHCF-3 的 18650 型圆柱形电池具有高负载密度，可在 850 次循环中实现 73.54% 的容量保持率。本研究为为 SIB 储能应用设计耐用、高容量的电极材料提供了有价值的见解。
京公网安备 11010802027423号