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Overcoming Fe(III) precipitation barrier in acid mine drainage via a visible light-assisted photo-electrochemical system
Water Research ( IF 11.4 ) Pub Date : 2025-01-27 , DOI: 10.1016/j.watres.2025.123193
Yang Wang, Ziyuan Huang, Zhang Yan, Zhenchao Lei, Huanxin Ma, Chunhua Feng
Water Research ( IF 11.4 ) Pub Date : 2025-01-27 , DOI: 10.1016/j.watres.2025.123193
Yang Wang, Ziyuan Huang, Zhang Yan, Zhenchao Lei, Huanxin Ma, Chunhua Feng
Acid mine drainage (AMD) is characterized by high concentrations of Fe(II) and Fe(III), which can be harnessed for the in-situ formation of schwertmannite, enabling the efficient immobilization of toxic heavy metals. However, existing biological and chemical methods for schwertmannite synthesis face significant challenges, including low Fe(II) oxidation rates and particularly limited Fe(III) precipitation efficiency in acidic environments. In this study, we develop a visible light-assisted photo-electrochemical (PEC) system that effectively overcomes these barriers. By leveraging anodically evolved O2 and cathodically generated OH−, we achieved facile Fe(II) oxidation at pH 3.0, and an impressive Fe(III) precipitation efficiency of 82.8 %, significantly exceeding the < 30 % efficiency reported by other methods. Mössbauer spectroscopy and X-ray diffraction confirmed that the generated minerals are high-purity schwertmannite. Experimental and theoretical analyses revealed that in the presence of cathodic alkalinity, Fe(III) undergoes further hydrolysis to form [(H₂O)3Fe(OH)2(SO4)]− species, which are thermodynamically capable of spontaneous polymerization and mineralization. Furthermore, the photoreduction of [(H₂O)4Fe(SO4)2]− within the PEC system, followed by subsequent oxidation, plays a crucial role in facilitating Fe(III) mineralization. The PEC system also effectively transformed As(III) to As(V) and Cr(VI) to Cr(III) in AMD, promoting their immobilization in the resultant schwertmannite.
中文翻译:
利用可见光辅助光电化学系统克服酸性矿山排水中 Fe(III) 沉淀障碍
酸性矿山排水 (AMD) 的特点是高浓度的 Fe(II) 和 Fe(III),可用于原位形成 schwertmannite,从而能够有效固定有毒重金属。然而,现有的用于瑞士wertmannite合成的生物和化学方法面临着重大挑战,包括低Fe(II)氧化速率和特别是在酸性环境中有限的Fe(III)沉淀效率。在这项研究中,我们开发了一种可见光辅助光电化学 (PEC) 系统,可有效克服这些障碍。通过利用阳极析出的 O2 和阴极生成的 OH−,我们在 pH 3.0 下实现了简单的 Fe(II) 氧化,并且令人印象深刻的 Fe(III) 沉淀效率为 82.8%,明显超过了其他方法报告的 < 30% 的效率。穆斯堡尔光谱和 X 射线衍射证实,生成的矿物是高纯度的 schwertmannite。实验和理论分析表明,在阴极碱度存在下,Fe(III) 进一步水解形成 [(H₂O)3Fe(OH)2(SO4)]− 物质,它们在热力学上能够自发聚合和矿化。此外,PEC 系统内 [(H₂O)4Fe(SO4)2]− 的光还原,随后的氧化,在促进 Fe(III) 矿化方面起着至关重要的作用。PEC 系统还有效地将 AMD 中的 As(III) 转化为 As(V),将 Cr(VI) 转化为 Cr(III),促进它们在所得的 schwertmannite 中的固定化。
更新日期:2025-01-30
中文翻译:
利用可见光辅助光电化学系统克服酸性矿山排水中 Fe(III) 沉淀障碍
酸性矿山排水 (AMD) 的特点是高浓度的 Fe(II) 和 Fe(III),可用于原位形成 schwertmannite,从而能够有效固定有毒重金属。然而,现有的用于瑞士wertmannite合成的生物和化学方法面临着重大挑战,包括低Fe(II)氧化速率和特别是在酸性环境中有限的Fe(III)沉淀效率。在这项研究中,我们开发了一种可见光辅助光电化学 (PEC) 系统,可有效克服这些障碍。通过利用阳极析出的 O2 和阴极生成的 OH−,我们在 pH 3.0 下实现了简单的 Fe(II) 氧化,并且令人印象深刻的 Fe(III) 沉淀效率为 82.8%,明显超过了其他方法报告的 < 30% 的效率。穆斯堡尔光谱和 X 射线衍射证实,生成的矿物是高纯度的 schwertmannite。实验和理论分析表明,在阴极碱度存在下,Fe(III) 进一步水解形成 [(H₂O)3Fe(OH)2(SO4)]− 物质,它们在热力学上能够自发聚合和矿化。此外,PEC 系统内 [(H₂O)4Fe(SO4)2]− 的光还原,随后的氧化,在促进 Fe(III) 矿化方面起着至关重要的作用。PEC 系统还有效地将 AMD 中的 As(III) 转化为 As(V),将 Cr(VI) 转化为 Cr(III),促进它们在所得的 schwertmannite 中的固定化。