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Indirect oxidation of an anionic surfactant presents in produced water in a Tubular Photoelectrochemical Reactor with Concentric Expanded Meshes: Experimental Study and Mathematical Modeling
Electrochimica Acta ( IF 5.5 ) Pub Date : 2025-01-24 , DOI: 10.1016/j.electacta.2025.145721
María I. JaramilloGutiérrez, Gustavo Aparicio-Mauricio, Julio A. PedrazaAvella, Eligio. P. Rivero, Martín. R. CruzDíaz
Electrochimica Acta ( IF 5.5 ) Pub Date : 2025-01-24 , DOI: 10.1016/j.electacta.2025.145721
María I. JaramilloGutiérrez, Gustavo Aparicio-Mauricio, Julio A. PedrazaAvella, Eligio. P. Rivero, Martín. R. CruzDíaz
Reactive chlorine species, including chlorine (HOCl/OCl–), chlorine dioxide (ClO2), chlorine atom (Cl•), and dichlorine radical (Cl2•–), are potent oxidants with extensive water disinfection applications. This work investigated an indirect photoelectrochemical (PEC) oxidation in the presence of chloride ion (CCl-) of anionic surfactants (Shell Chemicals ENORDET™ 0242) present in oilfield-produced water. Expanded meshes of S, N-TiO2-coated titanium (outer electrode), and nickel-plated stainless steel (inner electrode) were used as photoanode and cathode, respectively in a Tubular photoelectrochemical reactor (T-PECR). The reactor was operated at different volumetric flow rates (1.0, 2.0, and 3.0 L min-1) under potentiostatic conditions (0.5 V vs. Ag/AgCl) in the presence of 50 ppm ENORDET™ 0242. A transient parametric model was developed, combining the plug dispersion exchange model (PDEM) coupled with a continuous stirred tank (CST) reactor approach. The kinetic model integrates the Gärtner-Butler framework to account for light absorption and its effect on the generation of vacancy voids (h⁺), which drives the formation of radical productions (OH• and Cl•), and chlorine-based oxidants (Cox) for indirect surfactant degradation (CMBAS). At higher flow rates, the reduction in residence time shifts the degradation predominantly to the recirculation tank, emphasizing the indirect degradation mechanism. This trend is consistent with the observed increase in Cox concentration. Experimental results confirm that the model accurately predicts the behavior of the CCl- and CMBAS, hs+, OH•, and Cox, as functions of volumetric flow rate. The T-PECR achieved 90% degradation of ENORDET™ 0242 in 120 min at a flow rate of 1.0 L-min-¹, demonstrating the effectiveness of this approach in treating produced water. This study highlights the potential of PEC systems for efficient surfactant removal and provides insight into the interplay between reaction mechanisms and operating conditions.
中文翻译:
在具有同心膨胀网的管式光电化学反应器中采出水中存在的阴离子表面活性剂的间接氧化:实验研究和数学建模
活性氯种类,包括氯 (HOCl/OCl – )、二氧化氯 (ClO 2 )、氯原子 (Cl • ) 和二氯自由基 (Cl2 •– ),是有效的氧化剂,具有广泛的水消毒应用。这项工作研究了油田采出水中存在的阴离子表面活性剂 (Shell Chemicals ENORDET™ 0242) 氯离子 (C Cl - ) 存在下的间接光电化学 (PEC) 氧化。在管式光电化学反应器 (T-PECR) 中,分别使用 S、N-TiO 2 涂层钛(外电极)和镀镍不锈钢(内电极)的膨胀网作为光阳极和阴极。在 50 ppm ENORDET™ 0242 存在下,在恒电位条件下(0.5 V vs. Ag/AgCl),反应器以不同的体积流速(每分钟 1.0、2.0 和 3.0 L 分钟 -1 )运行。开发了一个瞬态参数模型,将塞分散交换模型 (PDEM) 与连续搅拌罐 (CST) 反应器方法相结合。动力学模型集成了 Gärtner-Butler 框架,以解释光吸收及其对空隙 (h⁺) 产生的影响,空隙 (h⁺) 的产生驱动自由基产生(OH• 和 Cl•)和氯基氧化剂 (Cox) 的形成,用于间接表面活性剂降解 (C MBAS )。在较高的流速下,停留时间的减少将降解主要转移到再循环罐,强调间接降解机制。这一趋势与观察到的 Cox 浓度增加一致。实验结果证实,该模型准确地预测了 C Cl - 和 C MBAS 、 h s + 、 OH • 和 C ox 的行为作为体积流量的函数。 T-PECR 在 1.0 L-min-¹ 的流速下,在 120 分钟内实现了 ENORDET™ 0242 的 90% 降解,证明了这种方法在处理采出水方面的有效性。本研究强调了 PEC 系统在高效去除表面活性剂方面的潜力,并提供了对反应机理和操作条件之间相互作用的见解。
更新日期:2025-01-25
中文翻译:
在具有同心膨胀网的管式光电化学反应器中采出水中存在的阴离子表面活性剂的间接氧化:实验研究和数学建模
活性氯种类,包括氯 (HOCl/OCl – )、二氧化氯 (ClO 2 )、氯原子 (Cl • ) 和二氯自由基 (Cl2 •– ),是有效的氧化剂,具有广泛的水消毒应用。这项工作研究了油田采出水中存在的阴离子表面活性剂 (Shell Chemicals ENORDET™ 0242) 氯离子 (C Cl - ) 存在下的间接光电化学 (PEC) 氧化。在管式光电化学反应器 (T-PECR) 中,分别使用 S、N-TiO 2 涂层钛(外电极)和镀镍不锈钢(内电极)的膨胀网作为光阳极和阴极。在 50 ppm ENORDET™ 0242 存在下,在恒电位条件下(0.5 V vs. Ag/AgCl),反应器以不同的体积流速(每分钟 1.0、2.0 和 3.0 L 分钟 -1 )运行。开发了一个瞬态参数模型,将塞分散交换模型 (PDEM) 与连续搅拌罐 (CST) 反应器方法相结合。动力学模型集成了 Gärtner-Butler 框架,以解释光吸收及其对空隙 (h⁺) 产生的影响,空隙 (h⁺) 的产生驱动自由基产生(OH• 和 Cl•)和氯基氧化剂 (Cox) 的形成,用于间接表面活性剂降解 (C MBAS )。在较高的流速下,停留时间的减少将降解主要转移到再循环罐,强调间接降解机制。这一趋势与观察到的 Cox 浓度增加一致。实验结果证实,该模型准确地预测了 C Cl - 和 C MBAS 、 h s + 、 OH • 和 C ox 的行为作为体积流量的函数。 T-PECR 在 1.0 L-min-¹ 的流速下,在 120 分钟内实现了 ENORDET™ 0242 的 90% 降解,证明了这种方法在处理采出水方面的有效性。本研究强调了 PEC 系统在高效去除表面活性剂方面的潜力,并提供了对反应机理和操作条件之间相互作用的见解。