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通过 Ir/Ru 共取代合理设计 β-MnO2 在酸性介质中增强析氧反应

ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2025-01-17 , DOI: 10.1021/acscatal.4c05989
Runxu Deng, Feng Liu, Shixin Gao, Zhenwei Xia, Runjie Wu, Jincheng Kong, Jin Yang, Jiahao Wen, Xiao Zhang, Chade Lv, Yuhao Wang, Xiaoguang Li, Zheng Wang


酸性介质中析氧反应 (OER) 的效率受到稳定性差、活性低和可用催化剂成本高的严重限制。在保持稳定性和减少对贵金属依赖的同时增强内在活性至关重要。典型的吸附物析出机制 (AEM) 导致高过电位和低活性,因此由于过电位较低,因此非常需要过渡到替代机制,例如晶格氧机制 (LOM) 或氧化物路径机制 (OPM)。在这里,我们将密度泛函理论 (DFT) 计算与实验验证相结合,通过与钌 (Ru) 和铱 (Ir) 的共取代来提高 β-MnO2 的活性和稳定性,从而实现从 AEM 到 OPM 的过渡。DFT 计算表明,AEM 受到水的弱亲核性的阻碍,而 LOM 由于结构扭曲而受到高动力学屏障的影响。相比之下,OPM 表现出显着较低的动力学屏障,这得益于 Ru 和 Ir 之间的协同相互作用。实验上,IrRuMnOx 是通过共沉淀和水热法合成的,与商业 IrO2 相比,质量活性提高了 80 倍,稳定性提高了 96 倍,贵金属浸出极少,电感耦合等离子体发射光谱 (ICP-OES) 证实了这一点。IrRuMnOx 在 1 A·cm–2 处表现出 475 mV 的超低过电位和 44.26 mV·dec–1 的塔菲尔斜率在 0.5 M H2SO4 中,保持稳定性能超过 100 h。此外,基于 IrRuMnOx 的膜电极具有 0.075 mgIr·cm–2 在 80 °C 下实现了 1.0 A·cm–2 (1.66 V) 和 2.0 A·cm–2 (1.91 V) 的显著电流密度。 在同等的 Ir 负载水平下,这种性能超过了无负载和传统的负载 Ir 基催化剂。这项研究为酸性介质中的 OER 机制提供了重要见解,并为开发用于制氢的高效耐用的 OER 电催化剂铺平了道路。




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更新日期:2025-01-17
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