酸性介质中析氧反应 （OER） 的效率受到稳定性差、活性低和可用催化剂成本高的严重限制。在保持稳定性和减少对贵金属依赖的同时增强内在活性至关重要。典型的吸附物析出机制 （AEM） 导致高过电位和低活性，因此由于过电位较低，因此非常需要过渡到替代机制，例如晶格氧机制 （LOM） 或氧化物路径机制 （OPM）。在这里，我们将密度泛函理论 （DFT） 计算与实验验证相结合，通过与钌 （Ru） 和铱 （Ir） 的共取代来提高 β-MnO₂ 的活性和稳定性，从而实现从 AEM 到 OPM 的过渡。DFT 计算表明，AEM 受到水的弱亲核性的阻碍，而 LOM 由于结构扭曲而受到高动力学屏障的影响。相比之下，OPM 表现出显着较低的动力学屏障，这得益于 Ru 和 Ir 之间的协同相互作用。实验上，IrRuMnO_x 是通过共沉淀和水热法合成的，与商业 IrO₂ 相比，质量活性提高了 80 倍，稳定性提高了 96 倍，贵金属浸出极少，电感耦合等离子体发射光谱 （ICP-OES） 证实了这一点。IrRuMnO_x 在 1 A·cm^–2 处表现出 475 mV 的超低过电位和 44.26 mV·dec^–1 的塔菲尔斜率在 0.5 M H₂SO₄ 中，保持稳定性能超过 100 h。此外，基于 IrRuMnO_x 的膜电极具有 0.075 mg_Ir·cm^–2 在 80 °C 下实现了 1.0 A·cm^–2 （1.66 V） 和 2.0 A·cm^–2 （1.91 V） 的显著电流密度。 在同等的 Ir 负载水平下，这种性能超过了无负载和传统的负载 Ir 基催化剂。这项研究为酸性介质中的 OER 机制提供了重要见解，并为开发用于制氢的高效耐用的 OER 电催化剂铺平了道路。



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