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Pt-Fe-Pt 活性位点的微调配位环境用于巴豆醛选择性异相加氢
Chem ( IF 19.1 ) Pub Date : 2025-01-03 , DOI: 10.1016/j.chempr.2024.11.018 Di Zhou, Junjun Wang, Minzhen Jian, Yong Li, Zheng Jiang, Shuang Liu, Yan Zhou, Jiake Wei, Christof Wöll, Wei-Xue Li, Yuemin Wang, Wenjie Shen
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在单点尺度上分散催化活性更高的贵金属可确保在双金属颗粒上选择性非均相加氢的最大原子效率。然而，贵金属原子的低密度和随机位置会损害本征活性和/或选择性，因为由此产生的电子结构会发生变化。在这里，我们报道了以 Pt-Fe-Pt 异源三聚体的形式密集填充和精确排列的 Pt 原子不仅催化了巴豆醛 （CAL） 中 C=O 键的优先氢化，而且还将反应速率提高了 35 倍，规避了活性-选择性权衡。Pt-Fe-Pt 活性位点是通过 Pt-Fe 2 O 3 粒子对在 673 K 下进行 H 2 还原制成的，其中 3.3 nm Pt 颗粒位于 9.8 nm Fe 2 O 3 颗粒上。它以位点键识别方式与 CAL 分子相互作用：左端 Pt 原子锚定 C=C 键，而中心铁原子激活 C=O 键，该键被吸附在右端 Pt 原子上的 H 原子进一步氢化。
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