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Au@Snβ zeolite as stable and active catalyst for the conversion of glycerol to methyl lactate
Journal of Catalysis ( IF 6.5 ) Pub Date : 2024-12-19 , DOI: 10.1016/j.jcat.2024.115913 Shengqiang Zhou, Tianliang Lu, Lipeng Zhou, Xiaomei Yang
Journal of Catalysis ( IF 6.5 ) Pub Date : 2024-12-19 , DOI: 10.1016/j.jcat.2024.115913 Shengqiang Zhou, Tianliang Lu, Lipeng Zhou, Xiaomei Yang
Au/Sn-zeolite catalysts showed high activity for selective conversion of glycerol to methyl lactate, but suffered from poor stability under the reaction conditions in our previous report (ACS Catal. 2017, 7, 7274). Encapsulation of Au nanoparticles within zeolite is a promising strategy to enhance their stability in catalytic reaction. Herein, one-pot synthesis of Au@Snβ was achieved by a mercaptosilane-assisted hydrothermal synthesis method. The protocol involves crystallization of Snβ synthesis gels around coordinated Au precursors, resulting in Snβ framework constraining Au coordination complexes. The confinement of small (∼2.89 nm) and uniform Au particles within Snβ was achieved. The bifunctional catalyst composed of oxidative sites (Au) and Lewis acid sites (Sn) gave 77.3 % methyl lactate (MLA) yield from the base-free selective conversion of glycerol (GLY). The TOF value of Au@Snβ was higher than that of Au/Sn-zeolite in our previous report. Moreover, the special structure protects Au nanoparticles from sintering or agglomeration and improves the stability and recyclability in selective oxidation of GLY to MLA.
中文翻译:
Au@Sn β 沸石作为甘油转化为乳酸甲酯的稳定活性催化剂
Au/Sn-沸石催化剂显示出甘油选择性转化为乳酸甲酯的高活性,但在我们之前的报告(ACS Catal. 2017, 7, 7274)的反应条件下稳定性较差。将 Au 纳米颗粒封装在沸石中是增强其在催化反应中稳定性的一种很有前途的策略。在此,通过巯基硅烷辅助水热合成方法实现了 Au@Sn β 的一锅法合成。该方案涉及围绕配位 Au 前体的 Snβ 合成凝胶的结晶,导致 Snβ 框架限制 Au 配位复合物。实现了小 (∼2.89 nm) 和均匀 Au 颗粒在 Snβ 内的限制。由氧化位点 (Au) 和路易斯酸位点 (Sn) 组成的双功能催化剂通过甘油 (GLY) 的无碱选择性转化获得 77.3% 的乳酸甲酯 (MLA) 产率。在我们之前的报告中,Au@Sn β 的 TOF 值高于 Au/Sn-沸石的 TOF 值。此外,特殊结构可保护 Au 纳米颗粒免于烧结或团聚,并提高 GLY 选择性氧化为 MLA 的稳定性和可回收性。
更新日期:2024-12-19
中文翻译:
Au@Sn β 沸石作为甘油转化为乳酸甲酯的稳定活性催化剂
Au/Sn-沸石催化剂显示出甘油选择性转化为乳酸甲酯的高活性,但在我们之前的报告(ACS Catal. 2017, 7, 7274)的反应条件下稳定性较差。将 Au 纳米颗粒封装在沸石中是增强其在催化反应中稳定性的一种很有前途的策略。在此,通过巯基硅烷辅助水热合成方法实现了 Au@Sn β 的一锅法合成。该方案涉及围绕配位 Au 前体的 Snβ 合成凝胶的结晶,导致 Snβ 框架限制 Au 配位复合物。实现了小 (∼2.89 nm) 和均匀 Au 颗粒在 Snβ 内的限制。由氧化位点 (Au) 和路易斯酸位点 (Sn) 组成的双功能催化剂通过甘油 (GLY) 的无碱选择性转化获得 77.3% 的乳酸甲酯 (MLA) 产率。在我们之前的报告中,Au@Sn β 的 TOF 值高于 Au/Sn-沸石的 TOF 值。此外,特殊结构可保护 Au 纳米颗粒免于烧结或团聚,并提高 GLY 选择性氧化为 MLA 的稳定性和可回收性。