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An ingenious double-modified strategy to prepare a “hexagonal warrior” separator for lithium metal batteries
Inorganic Chemistry Frontiers ( IF 6.1 ) Pub Date : 2024-12-18 , DOI: 10.1039/d4qi02357a
Shitong Sun 1 , Bo Jin 1 , Hui Liu 1 , Qing Jiang 1
Inorganic Chemistry Frontiers ( IF 6.1 ) Pub Date : 2024-12-18 , DOI: 10.1039/d4qi02357a
Shitong Sun 1 , Bo Jin 1 , Hui Liu 1 , Qing Jiang 1
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Lithium metal batteries (LMBs) represent a favorable option for the new-generation high-energy-density batteries. Nevertheless, LMBs utilizing the current commercial separators consistently encounter some issues, including the irregular development of lithium dendrites, bulk fluctuation of the lithium anode, and excessive electrolyte consumption. In this study, we innovatively coated the double-sides of a commercial polypropylene (PP) separator with an electrostatically assembled composite of CoMo-layered double-hydroxide (CoMo-LDH) hollow polyhedra and high-crystallinity graphitic carbon nitride to enhance the electrochemical properties of the separator. The CoMo-LDH exhibited a certain effect on accommodating the bulk variation throughout the Li deposition/stripping procedure. Additionally, the triazine-based structure of graphitic carbon nitride synthesized by the molten-salt-assisted approach introduced Cl− to regulate the ion selectivity in the separator and promoted the uniform plating of Li+. Satisfactorily, it was demonstrated that the double-modified PP (DMP) separator exhibited a significantly improved ionic conductivity (1.11 mS cm−1) and Li+ transference number (0.75) compared to the conventional PP separator. In-situ puncture experiments for lithium dendrites revealed that the DMP separator could withstand a lithium deposition capacity of 17 mAh cm−2. Furthermore, the DMP-equipped Li//LFP full-cell delivered a primary discharge capacity of 149 mAh g−1 and maintained 96.6% capacity retention after 100 cycles at 0.2 C. Even, after 500 cycles at 1 C, a retention rate of 94.1% was still achieved. Additionally, the Li//NCM523 full-cell assembled with the DMP separator exhibited a good electrochemical performance at 0.2 C. This work exhibited the universality and practicality of the DMP separator as a dependable solution for restraining the development of lithium dendrites on LMBs. Furthermore, this solution could be applied to other alkali metal anodes.
中文翻译：
一种巧妙的双改良策略制备锂金属电池“六边形战士”隔膜
锂金属电池 （LMB） 是新一代高能量密度电池的有利选择。然而，使用当前商用隔膜的 LMB 一直遇到一些问题，包括锂枝晶的不规则发育、锂阳极的体积波动和电解液消耗过多。在这项研究中，我们创新性地用 CoMo 层状双氢氧化物 （CoMo-LDH） 空心多面体和高结晶度石墨氮化碳的静电组装复合材料涂覆了商用聚丙烯 （PP） 隔膜的双面，以增强隔膜的电化学性能。CoMo-LDH 对适应整个 Li 沉积/剥离过程中的体量变化表现出一定的效果。此外，通过熔盐辅助方法合成的石墨氮化碳的三嗪基结构引入了 Cl− 以调节隔膜中的离子选择性，并促进了 Li+ 的均匀电镀。令人满意的是，与传统的 PP 隔膜相比，双重改性的 PP （DMP） 隔膜表现出显着改善的离子电导率 （1.11 mS cm-1） 和 Li+ 迁移数 （0.75）。锂枝晶的原位穿刺实验表明，DMP 隔膜可以承受 17 mAh cm-2 的锂沉积容量。此外，配备 DMP 的 Li//LFP 全电池提供了 149 mAh g-1 的初级放电容量，并在 0.2 C 下循环 100 次后保持了 96.6% 的容量保持率。即使在 1 C 下循环 500 次后，仍实现了 94.1% 的保留率。 此外，与 DMP 隔膜组装的 Li//NCM523 全电池在 0.2 C 下表现出良好的电化学性能。这项工作展示了 DMP 隔膜作为抑制 LMB 上锂枝晶发展的可靠解决方案的普遍性和实用性。此外，该溶液可应用于其他碱金属阳极。
更新日期：2024-12-18
中文翻译：
一种巧妙的双改良策略制备锂金属电池“六边形战士”隔膜
锂金属电池 （LMB） 是新一代高能量密度电池的有利选择。然而，使用当前商用隔膜的 LMB 一直遇到一些问题，包括锂枝晶的不规则发育、锂阳极的体积波动和电解液消耗过多。在这项研究中，我们创新性地用 CoMo 层状双氢氧化物 （CoMo-LDH） 空心多面体和高结晶度石墨氮化碳的静电组装复合材料涂覆了商用聚丙烯 （PP） 隔膜的双面，以增强隔膜的电化学性能。CoMo-LDH 对适应整个 Li 沉积/剥离过程中的体量变化表现出一定的效果。此外，通过熔盐辅助方法合成的石墨氮化碳的三嗪基结构引入了 Cl− 以调节隔膜中的离子选择性，并促进了 Li+ 的均匀电镀。令人满意的是，与传统的 PP 隔膜相比，双重改性的 PP （DMP） 隔膜表现出显着改善的离子电导率 （1.11 mS cm-1） 和 Li+ 迁移数 （0.75）。锂枝晶的原位穿刺实验表明，DMP 隔膜可以承受 17 mAh cm-2 的锂沉积容量。此外，配备 DMP 的 Li//LFP 全电池提供了 149 mAh g-1 的初级放电容量，并在 0.2 C 下循环 100 次后保持了 96.6% 的容量保持率。即使在 1 C 下循环 500 次后，仍实现了 94.1% 的保留率。 此外，与 DMP 隔膜组装的 Li//NCM523 全电池在 0.2 C 下表现出良好的电化学性能。这项工作展示了 DMP 隔膜作为抑制 LMB 上锂枝晶发展的可靠解决方案的普遍性和实用性。此外，该溶液可应用于其他碱金属阳极。
京公网安备 11010802027423号