A series of trifluoromethanesulfonamide solvents were synthesized with systematically controlled ring size (4–6) at the N-terminal to tune their steric and electronic properties to realize enhanced contact ion pairs for the formation of an anion-derived solid-electrolyte interface (SEI) and compatibility with the NMC811 cathode. Comparative analyses of electrolytes revealed that the 1.6 M LiFSI 1-azetidine trifluoromethanesulfonamide (AzTFSA) electrolyte presents the ideal combination of steric and electronic effects along with high oxidation stability up to 5 V and a Coulombic efficiency of 99.2% in Cu–Li half-cells at 1 mA cm^–2 and 1 mAh cm^–2. The corresponding full cells using 20 μm of Li foil paired with the NCM811 cathode by a negative and positive capacity ratio (N/P) of 2.5, achieve 80% capacity retention after 150 cycles at 0.5C. Even at a high charge cutoff voltage of 4.6 V, the Li|NCM811 full cell still realizes 92% retention at 0.5C after 100 cycles.

中文翻译：

---

4.6 V 锂金属电池弱配位磺酰胺电解质的溶剂化结构工程


合成了一系列三氟甲磺酰胺溶剂，在 N 端系统控制环大小 （4-6），以调整其空间位阻和电子性质，以实现增强的接触离子对，以形成阴离子衍生的固体电解质界面 （SEI） 并与 NMC811 阴极兼容。电解质的比较分析表明，1.6 M LiFSI 1-氮杂代丁三氟甲磺酰胺 （AzTFSA） 电解质在 1 mA cm^–2 和 1 mAh cm^–2 下在 Cu-Li 半电池中表现出空间和电子效应的理想组合，以及高达 5 V 的高氧化稳定性和 99.2% 的库仑效率。使用 20 μm 锂箔与 NCM811 阴极配对的相应全电池，负正容量比 （N/P） 为 2.5，在 0.5C 下循环 150 次后实现 80% 的容量保持。即使在 4.6 V 的高充电截止电压下，Li|NCM811 全电池在 100 次循环后仍可在 0.5C 下实现 92% 的保持率。