Dry reforming of methane (DRM) represents an important way to convert both CO2 and CH4 to reduce greenhouse effects and produce valuable chemical products. Owing to the strong bonding energies of both CO2 and CH4 molecules, DRM usually proceeds at a high temperature, which inevitably causes catalyst sintering, leading to catalyst deactivation. This work develops a highly stable sub‐nanometer Ru catalyst on a Ni‐doped MgO support using Mg2+ vacancies as anchors. The optimized Ru1.5/Ni1‐MgO‐R catalyst displays 90% CH4 conversion and 92% CO2 conversion to syngas in DRM at 800 °C. More importantly, it exhibits strong durability and can run continuously for more than 1200 h. Both the characterizations and the density functional theory (DFT) calculations demonstrate that the Ni2+ substituted Mg2+ in the MgO matrix produces Mg2+ vacancies (MgV), which can stabilize sub‐nanometer Ru clusters of ≈0.9 nm. Moreover, the presence of Mgv‐Ru8 clusters strongly stabilizes sub‐nanometer Ru. This study contributes valuable insights into the design of sub‐nanometer metal catalysts with strong sintering resistance at high temperatures.

中文翻译：

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空位锚定亚纳米 Ru 催化剂，在 800 °C 下具有高活性和强耐久性甲烷干重整


甲烷干重整 （DRM） 是转化 CO2 和 CH4 以减少温室效应并生产有价值的化学产品的重要方法。由于 CO2 和 CH4 分子具有很强的键合能，DRM 通常在高温下进行，这不可避免地会导致催化剂烧结，从而导致催化剂失活。这项工作使用 Mg2+ 空位作为锚点，在镍掺杂 MgO 载体上开发了一种高度稳定的亚纳米 Ru 催化剂。在 800 °C 的 DRM 中，优化的 Ru1.5/Ni1‐MgO-R 催化剂在 DRM 中显示出 90% 的 CH4 转化率和 92% 的 CO2 转化率为合成气。 更重要的是，它具有很强的耐用性，可以连续运行超过 1200 小时。表征和密度泛函理论 （DFT） 计算都表明，MgO 基体中的 Ni2+ 取代 Mg2+ 会产生 Mg2+ 空位 （MgV），它可以稳定 ≈0.9 nm 的亚纳米 Ru 簇。此外，Mgv-Ru8 簇的存在强烈稳定了亚纳米 Ru。本研究为设计在高温下具有强烧结性的亚纳米金属催化剂提供了有价值的见解。