Electrochemical oxidation process (EOP) is promising for micropollutant degradation in water treatment, where chloride ions (Cl⁻) are inevitable in aqueous systems, leading to the EOP/Cl⁻ system. The oxidation of Cl^– at anodes generates reactive chlorine species (RCS), including heterogeneous chlorine species (Cl_hetero), homogeneous free available chlorine (FAC), chlorine dioxide (ClO₂), and chlorine radicals (CRs). This study developed a method to differentiate various RCS responsible for the removal of carbamazepine in EOP/Cl⁻ using the RuO₂/IrO₂-Ti anode. Compared to EOP, the formation of RCS significantly enhanced the degradation of carbamazepine in EOP/Cl⁻, primarily through heterogeneous Cl_hetero, homogeneous molecular chlorine (Cl₂), and CRs. The relative contribution of specific RCS to carbamazepine degradation significantly varied at different pHs, Cl^– concentrations, and current densities. As pH increased from 5.3 to 10.0 with 10 mM Cl^–, the relative contributions of Cl_hetero and CRs decreased, while Cl_hetero dominated carbamazepine degradation at pH 7.0 and 10.0. Cl₂ was the dominant species for carbamazepine degradation at pH 5.3, while its role significantly decreased at higher pH. The increase of Cl^– concentrations enhanced the relative contributions of Cl_hetero, Cl₂, and CRs at pH 5.3 and 18 mA/cm². The rise of current density from 18 to 39 mA/cm² significantly promoted the relative contributions of Cl_hetero and CRs at pH 7.0 and 10 mM Cl^–. This study elucidated the specific roles of reactive species for micropollutant degradation in EOP/Cl⁻, highlighting the significance of heterogeneous Cl_hetero and homogeneous CRs and Cl₂.

中文翻译：

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通过电化学氧化工艺区分活性氯种类以去除含氯水中微污染物


电化学氧化过程 （EOP） 有望在水处理中降解微污染物，其中氯离子 （Cl⁻） 在水性系统中是不可避免的，从而导致 EOP/Cl⁻ 系统。Cl ^的氧化– 在阳极产生活性氯种类 （RCS），包括异质氯种类 （Cl_hetero）、均相游离有效氯 （FAC）、二氧化氯 （ClO₂） 和氯自由基 （CR）。本研究开发了一种使用 RuO₂/IrO_2-Ti 阳极区分负责去除 EOP/Cl⁻ 中卡马西平的各种 RCS 的方法。与 EOP 相比，RCS 的形成显著增强了卡马西平在 EOP/Cl⁻ 中的降解，主要通过异质 Cl_异质、均相分子氯 （Cl₂） 和 CRs。特异性 RCS 对卡马西平降解的相对贡献在不同 pH 值、Cl^– 浓度和电流密度下显著变化。当 pH 值从 5.3 增加到 10.0 时，10 mM Cl^–，Cl_异质和 CR 的相对贡献降低，而 Cl_异质在 pH 7.0 和 10.0 时主导卡马西平降解。Cl₂ 在 pH 值为 5.3 时是卡马西平降解的优势物质，而在较高 pH 值下其作用显著降低。Cl^– 浓度的增加增强了 Cl_hetero 、 Cl₂ 和 CRs 在 pH 5.3 和 18 mA/cm² 下的相对贡献。电流密度从 18 mA/cm 2 增加到 39 mA/cm² 显着促进了 Cl_hetero 和 CR 在 pH 7.0 和 10 mM Cl 下的相对贡献^–。 本研究阐明了反应性物质对 EOP/Cl⁻ 中微污染物降解的特定作用，突出了异质 Cl_异质和均质 CR 和 Cl₂ 的重要性。