Aqueous aluminum metal batteries have attracted plenty of attention due to their high safety and low cost. Still, their low energy density and poor cycling stability are the biggest stumbling block to practical application. In this study, a high-performance cobalt hexacyanoferrate (CoFe(CN)₆) cathode is developed, and a hybrid aqueous solution of Al(CF₃SO₃)₃ containing triethyl phosphate (TEP) is employed as the electrolyte to improve the reversibility of the Al plating/striping reaction. The Al||CoFe(CN)₆ batteries using the hybrid electrolyte exhibit much better cycling stability and superior rate capability than those using the pure aqueous electrolyte. The battery using the hybrid electrolyte with a 5:1 ratio of TEP to water shows the highest initial capacity of 66.6 mAh g⁻¹ at 50 mA g⁻¹ and a remaining capacity of 51.9 mAh g⁻¹ after 500 cycles. A high capacity of 39.7 mAh g⁻¹ is obtained when the current density is increased to 200 mA g⁻¹. However, the batteries using the pure aqueous electrolyte failed within about 30 cycles. Ex-situ XRD and XPS tests indicate that Al³⁺ ions tend to reversibly plate/strip along the (200) facet on the Al metal anode, and no structure change of the CoFe(CN)₆ cathode occurs during cycling.

中文翻译：

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使用水/有机混合电解质的长寿命普鲁士蓝基铝金属电池


水系铝金属电池因其安全性高、成本低而受到广泛关注。尽管如此，它们的低能量密度和较差的循环稳定性仍然是实际应用的最大绊脚石。本研究开发了一种高性能六氰基铁酸钴 （CoFe（CN） ₆ ） 阴极，并采用 ₃ 含有磷酸三乙酯 （TEP） 的 Al（CF ₃ SO ₃ ） 杂化水溶液作为电解质，以提高 Al 镀铝/条纹反应的可逆性。阿尔||与使用纯水系电解质的电池相比，使用混合电解质的 CoFe（CN） ₆ 电池表现出更好的循环稳定性和卓越的倍率能力。使用混合电解质的电池，TEP 与水的比例为 5：1，在 50 mA g ⁻¹ 时显示最高初始容量为 66.6 mAh g ⁻¹ ，循环 500 次后剩余容量为 51.9 mAh g ⁻¹ 。当电流密度增加到 39.7 mA g ⁻¹ 时，可获得 200 mAh g ⁻¹ 的高容量。然而，使用纯水电解质的电池在大约 30 次循环内失效。非原位 XRD 和 XPS 测试表明，Al ³⁺ 离子倾向于沿 Al 金属负极的 （200） 面可逆地镀板/条带，并且在循环过程中不会发生 CoFe（CN） ₆ 阴极的结构变化。