Solar-driven CO₂ reduction to C₂ products (e.g., C₂H₄) represents a promising approach for achieving carbon neutrality goals. Nevertheless, the high reaction barriers associated with C–C coupling and H₂O dissociation hinder the multistep proton-coupled electron transfer (PCET) processes. Herein, we report a zirconium–tungsten oxide heterostructure with single atom Pt anchored on its surface (denoted as Pt/(Zr–W)O_x) to promote the tandem photocatalytic conversion of CO₂ to C₂H₄. Specifically, CO generated at the Pt/ZrO_2–x region migrates to the Pt/WO_3–x region, where the C–C coupling process is enabled. Furthermore, the electron-deficient W at the Zr–O–W interface serves as a Lewis acid site, boosting the dissociation of H₂O molecules to generate active hydrogen species (*H). The abundant supply of *H lowers the formation barriers of the key intermediates *COOH and *CHO. Under the concentrated solar irradiation, the C₂H₄ yield reaches 242 μmol·g^–1 in 0.5 h with an electron-based selectivity of 83.9%, and the solar-to-chemical energy conversion efficiency reaches 1.17%. This work provides unique insights into the design of heterostructured photocatalysts with efficient *H feeding for CO₂ reduction.

中文翻译：

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强光热串联催化通过 Zr-O-W 界面 H2O 解离促进 CO2 还原为 C2H4


太阳能驱动的 CO₂ 减排为 C₂ 产品（例如 C₂H₄）代表了实现碳中和目标的一种有前途的方法。然而，与 C-C 耦合和 H₂O 解离相关的高反应势垒阻碍了多步质子耦合电子转移 （PCET） 过程。在此，我们报道了一种锆-氧化钨异质结构，其表面锚定了单个原子 Pt（表示为 Pt/（Zr-W）O_x），以促进 CO₂ 到 C₂H₄ 的串联光催化转化。具体来说，在 Pt/ZrO_2–x 区域产生的 CO 迁移到 Pt/WO_3–x 区域，在那里启用了 C-C 耦合过程。此外，Zr-O-W 界面处的缺电子 W 充当路易斯酸位点，促进 H₂O 分子的解离以产生活性氢物种 （*H）。*H 的丰富供应降低了关键中间体 *COOH 和 *CHO 的形成壁垒。在太阳集中照射下，C₂H₄ 产率在 0.5 h 内达到 242 μmol·g^–1，基于电子的选择性为 83.9%，光能转换效率达到 1.17%。这项工作为异质结构光催化剂的设计提供了独特的见解，该光催化剂具有高效的 *H 喂养以减少 CO₂。