Carbon dioxide (CO2) utilization technology is of great significance for achieving carbon neutrality, in which the catalytic materials play crucial roles, and among them, single‐atom alloys (SAAs) are of particular interests. In this study, density functional theory (DFT) calculations and machine learning are employed to assess the effectiveness of Cu‐, Ag‐, and Ni‐host SAAs as catalysts for electrochemical CO2 reduction to CH3OH. The Gibbs free energies of 477 elementary reactions across 35 SAAs involved in CO2 reduction are calculated, and by utilizing this dataset, a trained gradient boosting regression model is established with an excellent accuracy. Subsequently, the properties of 46 unknown SAAs are predicted, including their pathways, products, potential‐determining steps (PDS), and corresponding Gibbs free energies of the PDS (GPDS). Three promising candidates, ZnCu, AuAg and MoNi, stand out due to their lowest GPDS among Cu‐, Ag‐ and Ni‐ hosted SAAs, respectively.

中文翻译：

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通过 DFT 和机器学习设计和筛选用于将 CO2 还原为 CH3OH 的单原子合金催化剂


二氧化碳 （CO2） 利用技术对于实现碳中和具有重要意义，其中催化材料起着至关重要的作用，其中单原子合金 （SAA） 尤为重要。在这项研究中，采用密度泛函理论 （DFT） 计算和机器学习来评估 Cu-、Ag- 和 Ni-主体 SAA 作为电化学 CO2 还原为 CH3OH 的催化剂的有效性。计算了参与 CO2 还原的 35 个 SAA 中 477 个基本反应的吉布斯自由能，并利用该数据集建立了一个经过训练的梯度提升回归模型，具有极高的准确性。随后，预测了 46 种未知 SAA 的特性，包括它们的途径、产物、电位决定步骤 （PDS） 以及 PDS 的相应吉布斯自由能 （GPDS）。ZnCu、AuAg 和 MoNi 这三种有前途的候选物质分别因其在 Cu、Ag 和 Ni 受体 SAA 中最低的 GPDS 而脱颖而出。