The demand for sustainable energy solutions has driven intensive research into advanced thermoelectric (TE) materials, to harness waste heat for efficient power generation. Recently, several studies have revealed that Tl₃VS₄ possesses an ultralow lattice thermal conductivity, despite its simple body-centered cubic lattice structure. This paper focuses on the TE properties of Tl₃XS₄ (X = V, Nb, Ta) compounds through a systematic exploration utilizing first-principles calculations and semiclassical Boltzmann transport theory. The results of the AIMD simulation and phonon calculation reveal the excellent dynamic stability and thermal stability of Tl₃XS₄ at 300, 500, and 700 K. Moreover, we find that the Tl₃XS₄ compounds present ultralow lattice thermal conductivity (<0.5 W m⁻¹ K⁻¹ at 300 K), and the nanostructure strategy is effective. Based on the outstanding Seebeck coefficient and ultralow lattice thermal conductivity, the optimal ZT values of Tl₃VS₄, Tl₃NbS₄, and Tl₃TaS₄ at 300 K are determined to be 1.17 (p-type), 0.84 (n-type), and 0.65 (p-type), respectively. Additionally, at each considered temperature, the maximum ZT values of p-type (n-type) Tl₃XS₄ follow the order: Tl₃VS₄ > Tl₃NbS₄ > Tl₃TaS₄ (Tl₃NbS₄ > Tl₃VS₄ > Tl₃TaS₄). Our results demonstrate that Tl₃XS₄ (X = V, Nb, Ta) compounds are promising thermoelectric materials. This exhaustive research enhanced our nuanced comprehension of the electronic, dynamic, and thermoelectric attributes of Tl₃XS₄ (X = V, Nb, Ta), thereby offering valuable insights into the TE field.

中文翻译：

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具有超低晶格热导率的电位热电材料 Tl3XS4 （X = V， Nb， Ta）


对可持续能源解决方案的需求推动了对先进热电 （TE） 材料的深入研究，以利用废热实现高效发电。最近，几项研究表明，Tl₃VS₄ 具有超低的晶格热导率，尽管其具有简单的体心立方晶格结构。本文通过利用第一性原理计算和半经典玻尔兹曼输运理论进行系统探索，重点介绍了 Tl₃XS₄ （X = V， Nb， Ta） 化合物的 TE 性质。AIMD 模拟和声子计算的结果揭示了 Tl₃XS₄ 在 300、500 和 700 K 下优异的动态稳定性和热稳定性。此外，我们发现 Tl₃XS₄ 化合物具有超低的晶格热导率（300 K 时 <0.5 W ^{m-1 K-1}），纳米结构策略是有效的。基于出色的塞贝克系数和超低晶格热导率，在 300 K 下 Tl₃VS₄、Tl₃NbS₄ 和 Tl₃TaS₄ 的最佳 ZT 值分别为 1.17（p 型）、0.84（n 型）和 0.65（p 型）。 此外，在每个考虑的温度下，p 型（n 型）Tl₃XS₄ 的最大 ZT 值遵循以下顺序：Tl₃VS₄ > Tl₃NbS₄ > Tl₃TaS₄ （Tl₃NbS₄ > Tl₃VS₄ > Tl₃TaS₄）。我们的结果表明，Tl₃XS₄ （X = V， Nb， Ta） 化合物是很有前途的热电材料。这项详尽的研究增强了我们对 Tl₃XS₄ （X = V， Nb， Ta） 的电子、动力学和热电特性的细致理解，从而为 TE 领域提供了有价值的见解。