In recent years, the advanced Fenton-like oxidation technology based on peracetic acid (PAA) has attracted increasing attention, while accelerating the cycle of Fe(III)/Fe(II) remains a limitation for widespread PAA/Fe(III) system application. Herein, in this study, the dual mechanism of UV synchronous acceleration of Fe(III)/Fe(II) cycling and activation of PAA was systematic investigated with the introduction of UV in PAA/Fe(III) systems. Results suggested that the target pollutant Rhodamine B (RhB) could achieve over 95 % degradation within 12 min in the Fe (III)/PAA/UV system. The crucial roles of UV radiation has been determined to activate PAA independently, and synchronously accelerates the transfer of Fe (III) to Fe (II) to generate hydroxyl radicals (·OH), while also enhancing the generation of Fe (IV), ultimately achieving a redox cycle in Fe (III)/PAA/UV system. The ·OH, Fe(IV) and organic free radicals (R-O·) were identified as the mainly active substances via the various analysis methods including characteristic product detection, quenching experiments, electron paramagnetic resonance (EPR), and fluorescence analysis, and the contribution to the RhB degradation followed as ·OH(68.61 %) > Fe(IV) (17.52 %) > R-O·(11.69 %). 12 intermediates and two potential degradation pathways of RhB were identified by combining density functional theory (DFT) calculations and Ultra-Performance Liquid Chromatography-Quadrupole Time-of-Flight Mass Spectrometry (UPLC-QTOF-MS) analyses, and the ecotoxicity was evaluated through Ecological Structure Activity Relationships (ECOSAR) program. Response surface methodology was employed to analyze optimal degradation conditions, considering Fe(III) and PAA dosage, pH, and inhibitory effects of anions. This study systematically revealed the internal mechanism of Fe(III)/PAA/UV system for organic pollutant degradation and verified its efficiency and eco-friendliness.

中文翻译：

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揭示紫外线在 PAA/Fe（III） 高级氧化中的多重作用：机理、效率和毒性分析


近年来，基于过氧乙酸 （PAA） 的先进类 Fenton 氧化技术越来越受到关注，而加速 Fe（III）/Fe（II） 循环仍然是 PAA/Fe（III） 体系广泛应用的制约因素。在本文中，本研究通过在 PAA/Fe（III） 系统中引入紫外线，系统研究了 Fe（III）/Fe（II） 循环的紫外线同步加速和 PAA 激活的双重机制。结果表明，目标污染物罗丹明 B （RhB） 在 Fe （III）/PAA/UV 系统中可在 12 分钟内实现超过 95% 的降解。已经确定了紫外线辐射的关键作用，可以独立激活 PAA，并同步加速 Fe （III） 向 Fe （II） 的转移以产生羟基自由基 （·OH），同时还增强了 Fe （IV） 的生成，最终在 Fe （III）/PAA/UV 系统中实现了氧化还原循环。的 ·通过特征产物检测、淬灭实验、电子顺磁共振 （EPR） 和荧光分析等多种分析方法，确定 OH、Fe（IV） 和有机自由基 （R-O·） 是主要活性物质，对 RhB 降解的贡献为 ·OH（68.61 %） > Fe（IV） （17.52 %） > R-O·(11.69 %).结合密度泛函理论 （DFT） 计算和超高效液相色谱-四极杆飞行时间质谱 （UPLC-QTOF-MS） 分析，确定了 RhB 的 12 种中间体和 2 种潜在的降解途径，并通过生态结构活性关系 （ECOSAR） 程序评价其生态毒性。采用响应面法分析最佳降解条件，考虑 Fe（III） 和 PAA 剂量、pH 值和阴离子的抑制作用。 本研究系统揭示了 Fe（III）/PAA/UV 体系降解有机污染物的内在机制，验证了其效率和生态友好性。