Electrocatalytic reduction of carbon dioxide (CO2) with high selectivity to generate value-added chemical products and fuels, utilizing renewable electricity sources, offers an effective approach to address the continued increase in atmospheric CO2. Here, we report cerium (Ce)-doped indium oxide (In2O3) electrocatalyst generated in situ on carbon paper (Ce-In2O3/CP), and its application in the electrochemical reduction of CO2 (CO2RR) to formate formation with high Faradaic efficiency (FE) (reaching 97.6 % at −1.7 V vs. Ag/AgCl) and excellent stability. Experimental analysis and density functional theory (DFT) calculations indicate that doping Ce onto the (222) plane of In2O3 induces lattice distortion, which promotes electron transfer from Ce to In while adjusting the local electronic structure of the In atoms around Ce, making them more favorable for the adsorption of *OOCH intermediates and effectively lowering the energy barrier of the rate-determining step. Furthermore, Ce doping lowers the overpotential required for formate production and suppresses the hydrogen evolution reaction (HER), effectively enhancing the selectivity of formate.

中文翻译：

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在氧化铟电催化剂上通过 Ce 掺杂促进高效 CO2 电还原为甲酸盐


利用可再生电力资源，以高选择性电催化还原二氧化碳 （CO2） 以产生增值化学产品和燃料，为解决大气中 CO2 的持续增加提供了一种有效的方法。在这里，我们报道了在碳纸 （Ce-In2O3/CP） 上原位生成的铈 （Ce） 掺杂氧化铟 （In2O3） 电催化剂，及其在电化学还原 CO2 （CO2RR） 形成甲酸盐中的应用，具有高法拉第效率 （FE）（在 -1.7 V 下达到 Ag/AgCl 时达到 97.6%）和出色的稳定性。实验分析和密度泛函理论 （DFT） 计算表明，将 Ce 掺杂到 In2O3 的 （222） 平面上会诱导晶格畸变，从而促进电子从 Ce 转移到 In，同时调整 Ce 周围 In 原子的局部电子结构，使其更有利于 *OOCH 中间体的吸附，并有效降低速率决定步骤的能垒。此外，Ce 掺杂降低了甲酸盐生成所需的过电位并抑制了析氢反应 （HER），有效提高了甲酸盐的选择性。