Highly toxic thallium (Tl) can be released into the environment through acid mine drainage (AMD). However, our knowledge on the biogeochemical processes of Tl in such acidic, iron (Fe)-rich environments is limited. Here, we show that schwertmannite, a naturally formed Fe(III) mineral in AMD, can effectively immobilize Tl(I) through coprecipitation and adsorption. Tl(I) coprecipitation into schwertmannite removed a large portion of Tl(I) under a wide range of initial Tl(I) concentrations (0.01–1.0 mg/L) and within a short duration (48 h). The saturated adsorption capacities of the biosynthetic and chemically synthesized schwertmannite for Tl(I) (1.0 mg/L) were 1.96 and 1.59 mg/g, respectively, under acidic conditions (pH=3.0). The kinetic dissolution results indicated that biogenic Tl-coprecipitated schwertmannite exhibited greater stability, which was attributed mainly to the elevated extent of Tl oxidation and enhanced crystallinity of Tl-bearing schwertmannite. The extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analyses revealed that the incorporation of Tl into schwertmannite involves the heterovalent substitution of Fe(III) by the formation of double-corner sharing linkages between the Tl-O tetrahedra and Fe-O octahedra. These results suggested that coprecipitation combined with adsorption can achieve retention of Tl in acidic environment throughout the entire mineralization process of schwertmannite, which provides a comprehensive understanding of biogeochemical fate of Tl in AMD-affected areas.

中文翻译：

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酸性环境中铊 （Tl） 与瑞士wertmannite 的生物地球化学相互作用及 Tl（I） 共沉淀 schwertmannite 的抗溶出机制


剧毒铊 （Tl） 可通过酸性矿山排水 （AMD） 释放到环境中。然而，我们对这种酸性、富含铁 （Fe） 的环境中 Tl 的生物地球化学过程的了解是有限的。在这里，我们展示了 schwertmannite 是 AMD 中天然形成的 Fe（III） 矿物，可以通过共沉淀和吸附有效地固定 Tl（I）。Tl（I） 共沉淀到瑞士wertmannite 中，在较宽的初始 Tl（I） 浓度范围 （0.01–1.0 mg/L） 和短持续时间 （48 h） 内去除了大部分 Tl（I）。在酸性条件下 （pH=3.0），生物合成和化学合成的 schwertmannite 对 Tl（I） （1.0 mg/L） 的饱和吸附能力分别为 1.96 和 1.59 mg/g。动力学溶解结果表明，生物成因 Tl-共沉淀的 schwertmannite 表现出更高的稳定性，这主要归因于 Tl 氧化程度的增加和含 Tl 的 schwertmannite 结晶度的增强。扩展 X 射线吸收精细结构 （EXAFS） 分析表明，Tl 掺入 schwertmannite 中涉及 Fe（III） 的异价取代，通过在 Tl-O 四面体和 Fe-O 八面体之间形成双角共享键。这些结果表明，共沉淀结合吸附可以实现 Tl 在酸性环境中的保留，贯穿 schwertmannite 的整个矿化过程，这为全面了解 Tl 在 AMD 影响地区的生物地球化学归宿提供了新的信息。