Two new compounds, Zn₂FeSbO₆ and Zn₂MnSbO₆, have been synthesized under high-pressure and high-temperature conditions. The synthesis, single-crystal and powder X-ray diffraction, X-ray absorption near-edge spectroscopy (XANES), optical second harmonic generation (SHG), and magnetic and heat capacity measurements were carried out for both compounds and are described. The lattice parameters are a = 5.17754(6) Å and c = 13.80045(16) Å for Zn₂FeSbO₆ and a = 5.1889(10) Å and c = 14.0418(3) Å for Zn₂MnSbO₆. Single-crystal X-ray diffraction analyses indicate that Zn₂FeSbO₆ consists of a cocrystal of superimposed Ni₃TeO₆ (NTO) and ordered ilmenite (OIL) components with a ratio of approximately 2:1 and Zn₂MnSbO₆ contains two nearly identical, but noncrystallographically related, OIL components in a ratio of approximately 6:1. XANES analysis shows Fe³⁺ and Mn³⁺ as formal oxidation states for Fe and Mn cations, respectively, for these A₂BB′O₆ compounds. SHG measurements for Zn₂MnSbO₆ indicate that it is noncentrosymmetric and confirm the polar R3 (no. 146) space group strongly implied by single-crystal reflection data. The magnetic measurements reveal spin-glass behavior with antiferromagnetic (AFM) interactions in both compounds and a frustration factor (f) being significantly larger for Zn₂MnSbO₆ (f ≈ 20) compared to Zn₂FeSbO₆ (f ≈ 7). While Zn₂FeSbO₆ exhibits AFM ordering at a Néel temperature (T_N) of 9 K, Zn₂MnSbO₆ shows magnetic ordering around 4 K. Additionally, the negative Curie–Weiss temperatures for both compounds corroborate the presence of AFM exchange interactions.

中文翻译：

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Zn2MnSbO6 和 Zn2FeSbO6：两种新的极性高压有序刚玉型化合物


在高压和高温条件下合成了两种新化合物，Zn₂FeSbO₆ 和 Zn₂MnSbO₆。对两种化合物进行了合成、单晶和粉末 X 射线衍射、X 射线吸收近边缘光谱 （XANES）、光学二次谐波产生 （SHG） 以及磁容和热容测量，并进行了描述。Zn₂FeSbO₆ 的晶格参数为 a = 5.17754（6） Å 和 c = 13.80045（16） Å，Zn₂MnSbO₆ 的晶格参数为 a = 5.1889（10） Å 和 c = 14.0418（3） Å。单晶 X 射线衍射分析表明，Zn₂FeSbO₆ 由叠加的 Ni₃TeO₆ （NTO） 和有序钛铁矿 （OIL） 成分的共晶组成，比例约为 2：1，Zn₂MnSbO₆ 包含两个几乎相同但非晶体学相关的 OIL 成分，比例约为 6：1。XANES 分析显示，对于这些 A₂BB′O₆ 化合物，Fe³⁺ 和 Mn³⁺ 分别是 Fe 和 Mn 阳离子的正式氧化态。Zn₂MnSbO₆ 的 SHG 测量表明它是非中心对称的，并证实了单晶反射数据强烈暗示的极地 R3（编号 146）空间群。磁性测量揭示了两种化合物中具有反铁磁 （AFM） 相互作用的自旋玻璃行为，并且与 Zn₂FeSbO₆ （f ≈ 7） 相比，Zn₂MnSbO₆ （f ≈ 20） 的挫折因子 （f） 明显更大。 虽然 Zn₂FeSbO₆ 在 9 K 的 Néel 温度 （TN_{） 下}表现出 AFM 有序性，但 Zn₂MnSbO₆ 在 4 K 附近表现出磁性有序性。此外，两种化合物的负居里-魏斯温度证实了 AFM 交换相互作用的存在。