The rapid depletion of peroxydisulfate (PDS) and the competitive inactivation of reactive species by excessive Fe restrict the oxidation duration and performance of iron (Fe)-based catalysts activated PDS for in situ chemical oxidation (ISCO). Here, natural chlorite, one of the Fe-rich clay minerals, is used as activator to enhance the performance and efficiency of PDS-based ISCO. It was found that acidification of contaminated groundwater drives the slowly release of aqueous Fe(II) from chlorite and serving as the source of multiple reactive species including hydroxyl radical (^•OH), sulfate radical (SO₄^•−), and Fe(IV). Benefitting from the controlled release of Fe(II), the scavenging of oxidative species by Fe(II) is notably alleviated, leading to the oxidant utilization efficiency of chlorite/PDS improved by 24–95 % compared to the Fe(II)/PDS and ZVI/PDS, and the costs of oxidants reduced by over 50 %. Long-term experiments indicate that PDS is relatively persistent and slowly consumed by chlorite, hence the oxidative ability for pollution control remains for over one month. This work not only proposes an effective, low-cost and promising alternative process for groundwater remediation, but also demonstrates the significance of slowly released Fe(II) in breaking the trade-off between peroxide activation rate and peroxide utilization efficiency in ISCO.

中文翻译：

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由天然亚氯酸盐中缓慢释放的 Fe（II） 驱动的基于过氧化物二硫酸盐的持久高效的地下水修复


过氧化物二硫酸盐 （PDS） 的快速消耗和过量 Fe 对活性物质的竞争性失活限制了用于原位化学氧化 （ISCO） 的铁基 （Fe） 催化剂活化 PDS 的氧化持续时间和性能。在这里，天然绿泥石（富含铁的粘土矿物之一）被用作活化剂，以提高基于 PDS 的 ISCO 的性能和效率。研究发现，受污染地下水的酸化导致亚氯酸盐中缓慢释放出含水物 Fe（II），并成为多种活性物质的来源，包括羟基自由基 （^•OH）、硫酸根 （SO₄^•−） 和 Fe（IV）。得益于 Fe（II） 的受控释放，Fe（II） 对氧化物质的清除作用得到显著缓解，导致亚氯酸盐/PDS 的氧化剂利用效率比 Fe（II）/PDS 和 ZVI/PDS 提高了 24-95%，氧化剂的成本降低了 50% 以上。长期实验表明，PDS 相对持久且被亚氯酸盐消耗缓慢，因此控制污染的氧化能力保持一个月以上。这项工作不仅提出了一种有效、低成本和有前途的地下水修复替代工艺，而且还证明了缓慢释放的 Fe（II） 在打破 ISCO 中过氧化物活化速率和过氧化物利用效率之间权衡的重要性。