镁基金属储氢复合系统 Mg（NH2）2–2LiH 的理论储氢容量为 5.6 wt.%，是一种很有前途的车辆储氢材料。然而，由于严重的热力学和动力学障碍，其应用受到限制。引入高效催化剂是提高 Mg（NH2）2–2LiH 储氢性能的有效方法。本文首次研究了纳米稀土氧化物 CeO2 （∼44.5 nm） 作为高效改性剂的使用，通过氧空位驱动催化实现了对 Mg（NH2）2–2LiH 复合体系储氢性能的综合调控。还使用密度泛函理论 （DFT） 计算和实验结果系统研究了纳米 CeO2 的改性机理。研究表明，Mg（NH2）2–2LiH-5 wt.% CeO2 复合体系的综合储氢性能最佳，具有高吸氢和解吸动力学以及可逆性能。复合体系的初始吸氢和解吸温度从 110/130 °C 显著降低到 65/80 °C，副产氨的释放得到显著抑制。在 170 °C/50 min 和 180 °C/100 min 的条件下，4.37 wt.% 的氢气可被快速吸收和释放。氢释放 10 次循环后，氢循环保留率从 85 % 提高到近 100 %。进一步的机理研究表明，析氢过程中原位生成的纳米 CeO2−x 可以有效削弱 Mg（NH2）2 的 Mg-N 和 N-H 键，表现出良好的催化作用。同时，氧空位为氢原子在复合系统中的扩散提供了快速途径。 此外，纳米 CeO2−x 可以有效抑制高温下体系中析氢产物 Li2MgN2H2 的多晶转化，降低体系再氢化的难度。本研究为利用稀土基催化剂对镁基金属储氢复合材料的高效改性提供了创新视角，也为利用含氧空位的稀土催化剂调控储氢材料的综合储氢性能提供了参考。



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