Despite its theoretically high energy density, polymer solid-state lithium batteries (PSSLBs) exhibit lower actual energy density. This discrepancy arises from the low ionic conductivity of the polymer solid-state electrolyte (PSSE) due to the coupling of lithium ion (Li⁺) transport to the relaxation of polymer chain segments. The objective of this study is to optimize the Li⁺ transport in PSSE. This is achieved by incorporating 1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide (EMITFSI) to plasticize both cellulose and polyethylene oxide (PEO). By leveraging the synergistic effects of cellulose and PEO, an ion-conducting network is established. This network allows Li⁺ to form multiple Li-O coordination simultaneously with the hydroxyl group (OH) of cellulose and the ether group (EO) of PEO, thereby enabling Li⁺ to transport between the two polymers in a decoupled manner. The PSSE demonstrated an ionic conductivity of 4 × 10^-4 mS/cm (at room temperature) and a Li⁺ transference number of 0.43, significantly exceeding traditional PEO-based values of 10^-5 mS/cm and 0.1–0.2. Additionally, the high voltage stability of EMITFSI extends the electrochemical stability window of PSSE, achieving a stability window of 5 V. The assembled LiFePO₄/Li cell achieved a specific capacity of 138 mA h/g at 50℃ (0.5C) with a capacity retention rate of 80 % after 280 cycles. This represents an innovative method for preparing high-energy–density solid-state lithium batteries.

中文翻译：

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具有协同输运机制的纤维素/聚环氧乙烷/EMITFSI 基复合电解质在高性能固态锂电池中的设计


尽管理论上聚合物固态锂电池 （PSSLB） 的能量密度很高，但实际能量密度较低。这种差异是由于锂离子 （Li⁺） 传输与聚合物链段松弛的耦合导致聚合物固态电解质 （PSSE） 的低离子电导率引起的。本研究的目的是优化 PSSE 中的 Li⁺ 转运。这是通过掺入 1-乙基-3-甲基咪唑鎓双（三氟甲基磺酰基）酰亚胺 （EMITFSI） 来塑化纤维素和聚环氧乙烷 （PEO） 来实现的。通过利用纤维素和 PEO 的协同效应，建立了离子传导网络。该网络允许 Li⁺ 与纤维素的羟基 （OH） 和 PEO 的醚基 （EO） 同时形成多个 Li-O 配位，从而使 Li⁺ 能够以解耦的方式在两种聚合物之间传输。PSSE 的离子电导率为 4 × ^10-4 mS/cm（在室温下），Li⁺ 迁移数为 0.43，明显超过传统的基于 PEO 的值 ^10-5 mS/cm 和 0.1-0.2。此外，EMITFSI 的高电压稳定性扩展了 PSSE 的电化学稳定性窗口，实现了 5 V 的稳定性窗口。组装的 LiFePO₄/Li 电池在 50°C （0.5C） 时达到 138 mA h/g 的比容量，280 次循环后容量保持率为 80%。这代表了一种制备高能量密度固态锂电池的创新方法。