The preparation of ethylene (C2H4) by electrochemical CO2 reduction (ECO2R) has dramatically progressed in recent years. However, the slow kinetics of carbon‐carbon (C‐C) coupling remains a significant challenge. A generalized facet reconstruction strategy is reported to prepare a 3‐phase mixed pre‐catalyst (Cu3N‐300) of Cu3N, Cu2O, and CuO by controlling the calcination temperature and to obtain the derived Cu catalyst (A‐Cu3N‐300‐0.5) enriched with Cu(111)/Cu(200) grain boundaries (GBs) by subsequent constant potential reduction. Its Faraday efficiency (FE) toward C2H4 at a low reaction potential of −1.07 V (vs reversible hydrogen electrode (RHE)) is 46.03%, which is much higher than the other 3 derived Cu catalysts containing single Cu(111) facets (24.89% and 24.52%) and Cu(111)/Cu(111) GBs (28.66%). Combining in situ experimental and theoretical computational studies, abundant Cu(111)/Cu(200) GBs is found to enhance CO2 activation and significantly promote the formation and adsorption of *CO intermediates, thereby lowering the activation energy barrier of C‐C coupling and increasing the FE of C2H4.

中文翻译：

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控制预催化剂的相组成以获得丰富的 Cu（111）/Cu（200） 晶界，以提高电催化 CO2 还原对乙烯的选择性


近年来，通过电化学 CO2 还原 （ECO2R） 制备乙烯 （C2H4） 取得了巨大进展。然而，碳-碳 （C-C） 耦合的缓慢动力学仍然是一个重大挑战。据报道，一种广义的刻面重构策略是通过控制煅烧温度制备 Cu3N、Cu2O 和 CuO 的 3 相混合预催化剂 （Cu3N-300），并通过随后的恒定电位还原获得富含 Cu（111）/Cu（200） 晶界 （GB） 的衍生 Cu 催化剂 （A-Cu3N-300-0.5）。在 -1.07 V 的低反应电位下，其对 C2H4 的法拉第效率 （FE） 为 46.03%，远高于其他 3 种含有单个 Cu（111） 面（24.89% 和 24.52%）和 Cu（111）/Cu（111） GB （28.66%） 的衍生 Cu 催化剂。结合原位实验和理论计算研究，发现丰富的 Cu（111）/Cu（200） GBs 可以增强 CO2 活化，并显著促进 *CO 中间体的形成和吸附，从而降低 C-C 耦合的活化能垒，增加 C2H4 的 FE。