In surveying an extensive library of 4,375 hypothetical Na-based Argyrodites, we underscore the value of computational screening, noting that no Na-based Argyrodite solid-state electrolyte has been successfully synthesized. We introduce a robust approach using density functional theory (DFT) calculations to identify thermodynamically and electrochemically stable candidates. By evaluating energy above the hull (E_h), formation energy (E_f), band gap (E_g), and electrochemical stability window (V_w), we narrow the set to 15 compounds via a 4-dimensional Pareto frontier. Competing materials for E_h and V_w calculations are sourced from the Materials Project, ICSD, and Google DeepMind. Connectivity-optimized graph networks validate the reliability of our calculations. Ab-initio molecular dynamics (AIMD) calculations assess the room-temperature sodium ion conductivity (σ_RT) of the 15 selected entries, ultimately identifying the top 5 with promising σ_RT. This discovery of multi-compositional virtual Argyrodites advances the challenge of synthesizing Na-based Argyrodites.

中文翻译：

---

使用 DFT、AIMD 和机器学习技术发现虚拟 Na 基 Argyrodite 作为固态电解质


在调查包含 4,375 个假设的 Na 基 Argyrodite 的广泛库时，我们强调了计算筛选的价值，并指出尚未成功合成基于 Na 的 Argyrodite 固态电解质。我们介绍了一种使用密度泛函理论 （DFT） 计算的稳健方法来确定热力学和电化学稳定的候选物。通过评估船体上方的能量 （E_h）、形成能量 （E_f）、带隙 （EG） 和电化学稳定性窗口 （V_w），我们通过 4 维帕累托前沿将集合缩小到 15 种化合物。用于 E_h 和 V_w 计算的竞争材料来自 Materials Project、ICSD 和 Google DeepMind。连接优化的图形网络验证了我们计算的可靠性。Ab-initio 分子动力学 （AIMD） 计算评估了 15 个选定条目的室温钠离子电导率 （σ_RT），最终确定了具有前景的前 5 个σ_RT。多成分虚拟 Argyrodites 的这一发现推进了合成基于 Na 的 Argyrodites 的挑战。