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Trimetallic FeNiCo layered double hydroxide catalysts for industrial-level electrochemical glycerol upgrading
Chemical Engineering Journal ( IF 13.3 ) Pub Date : 2024-11-15 , DOI: 10.1016/j.cej.2024.157435 Guansheng Chen, Xiali Wang, Mingkun Jiang, Yajie Wang, Yang Yang, Xuehai Gong, Wanlong Xi, Xianbao Duan, Dan Wu
Chemical Engineering Journal ( IF 13.3 ) Pub Date : 2024-11-15 , DOI: 10.1016/j.cej.2024.157435 Guansheng Chen, Xiali Wang, Mingkun Jiang, Yajie Wang, Yang Yang, Xuehai Gong, Wanlong Xi, Xianbao Duan, Dan Wu
Electrocatalytic conversion of glycerol, a byproduct of biodiesel production, into high value-added chemicals presents a transformative approach for biomass valorization. However, developing stable catalysts that consistently achieve industrial-grade current density at low potentials remains challenging. Herein, a highly efficient FeNiCo-Co(OH)2 electrocatalyst for the glycerol oxidation, by leveraging interconnected FeNiCo layered double hydroxide (LDH) nanosheets grown on a Co(OH)2 precursor is developed. This catalyst achieves an impressive current density of 1000 mA cm−2 at a low voltage of 1.38 V, exhibiting remarkable selectivity for formate and glycollate production. This superior performance stems from the optimized electronic structure and synergistic interactions within the FeNiCo LDHs, enabling the formation of high-valent species at lower potentials, efficient handling reaction intermediates, reduced charge transfer resistance, upward d band center and optimized mass transport, thereby enhancing glycerol adsorption and oxidation. Notably, the electrode exhibits stable operation at 120 mA cm−2 for 32 h and yields 227.50 and 104.17 mmol cm−2 for formate and glycollate, respectively, at industrial current densities for 8 h. This study unveils a novel transition metal-based glycerol oxidation reaction electrocatalyst and lays a foundation for its industrial application, highlighting significant advancements in biomass valorization.
中文翻译:
三金属 FeNiCo 层状双氢氧化物催化剂,用于工业级电化学甘油升级
将甘油(生物柴油生产中的副产品)电催化转化为高附加值化学品,为生物质增值提供了一种变革性的方法。然而,开发稳定的催化剂,在低电位下始终实现工业级电流密度仍然具有挑战性。在此,通过利用在 Co(OH)2 前驱体上生长的互连 FeNiCo 层状双氢氧化物 (LDH) 纳米片,开发了一种用于甘油氧化的高效 FeNiCo-Co(OH)2 电催化剂。该催化剂在 1.38 V 的低电压下实现了令人印象深刻的 1000 mA cm-2 电流密度,对甲酸盐和乙醇酸盐的生产表现出显著的选择性。这种卓越的性能源于 FeNiCo LDH 内优化的电子结构和协同相互作用,能够在较低电位下形成高价物质,高效处理反应中间体,降低电荷转移阻力,向上 d 带中心和优化质量传输,从而增强甘油吸附和氧化。值得注意的是,该电极在 120 mA cm-2 下稳定运行了 32 小时,在工业电流密度下,甲酸盐和乙醇酸盐分别产生 227.50 和 104.17 mmol cm-2,持续 8 小时。本研究揭示了一种新型过渡金属基甘油氧化反应电催化剂,为其工业应用奠定了基础,突出了生物质价值化的重大进展。
更新日期:2024-11-20
中文翻译:
三金属 FeNiCo 层状双氢氧化物催化剂,用于工业级电化学甘油升级
将甘油(生物柴油生产中的副产品)电催化转化为高附加值化学品,为生物质增值提供了一种变革性的方法。然而,开发稳定的催化剂,在低电位下始终实现工业级电流密度仍然具有挑战性。在此,通过利用在 Co(OH)2 前驱体上生长的互连 FeNiCo 层状双氢氧化物 (LDH) 纳米片,开发了一种用于甘油氧化的高效 FeNiCo-Co(OH)2 电催化剂。该催化剂在 1.38 V 的低电压下实现了令人印象深刻的 1000 mA cm-2 电流密度,对甲酸盐和乙醇酸盐的生产表现出显著的选择性。这种卓越的性能源于 FeNiCo LDH 内优化的电子结构和协同相互作用,能够在较低电位下形成高价物质,高效处理反应中间体,降低电荷转移阻力,向上 d 带中心和优化质量传输,从而增强甘油吸附和氧化。值得注意的是,该电极在 120 mA cm-2 下稳定运行了 32 小时,在工业电流密度下,甲酸盐和乙醇酸盐分别产生 227.50 和 104.17 mmol cm-2,持续 8 小时。本研究揭示了一种新型过渡金属基甘油氧化反应电催化剂,为其工业应用奠定了基础,突出了生物质价值化的重大进展。