The uncontrolled deposition behavior and sluggish conversion kinetics of the discharging product (solid Li₂S) severely deteriorate the electrochemical performance of lithium–sulfur (Li–S) batteries, especially under high S loading and low-temperature conditions. Herein, a multifunctional S cathode host consisting of ZnS nanoparticles (NPs) confined in hollow porous carbon spheres (ZnS@HPCS) is synthesized via a unique capillary force-driven melting-diffusion strategy. The porous carbon shell of ZnS@HPCS provides a space-confined reservoir for soluble polysulfides and solid Li₂S, while the intracavity ZnS NPs trap polysulfides, induce Li₂S inside deposition, and accelerate conversion kinetics. Thus, Li–S batteries with ZnS@HPCS-S cathodes exhibit excellent electrochemical performance at both room and low temperatures (−40 °C) and high reversible capacities under high S loading (5.2 mg cm^–2). Furthermore, Li₂S nucleation/deposition, in situ Raman, and theoretical analyses reveal the underlying mechanism. This work offers fundamental insights into regulating Li₂S deposition and designing S hosts for high-performance Li–S batteries.

中文翻译：

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调节 Li2S 沉积并加速通过腔内 ZnS 向低温锂硫电池的转化动力学


放电产物（固体 Li₂S）不受控制的沉积行为和缓慢的转换动力学严重恶化了锂硫 （Li-S） 电池的电化学性能，尤其是在高 S 负载和低温条件下。在此，通过独特的毛细管力驱动的熔融-扩散策略合成了由限制在空心多孔碳球 （ZnS@HPCS） 中的 ZnS 纳米颗粒 （NPs） 组成的多功能 S 阴极主体。ZnS@HPCS 的多孔碳壳为可溶性多硫化物和固体 Li₂S 提供了一个空间受限的储库，而腔内 ZnS NPs 捕获多硫化物，在沉积内部诱导 Li₂S，并加速转化动力学。因此，具有 ZnS@HPCS-S 阴极的 Li-S 电池在室温和低温 （-40 °C） 下均表现出优异的电化学性能，并在高 S 负载 （5.2 mg cm^–2） 下表现出高可逆容量。此外，Li₂S 成核/沉积、原位拉曼和理论分析揭示了潜在的机制。这项工作为调节 Li₂S 沉积和为高性能 Li-S 电池设计 S 主体提供了基本见解。