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纤维状 Pb(II) 基配位聚合物,可用作光催化剂和电催化剂,用于高速、选择性 CO2 制甲酸盐转化
Advanced Functional Materials ( IF 18.5 ) Pub Date : 2024-11-13 , DOI: 10.1002/adfm.202417223
Chomponoot Suppaso, Ryosuke Nakazato, Shoko Nakahata, Yoshinobu Kamakura, Fumitaka Ishiwari, Akinori Saeki, Daisuke Tanaka, Kazuhide Kamiya, Kazuhiko Maeda
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一种无孔 [Pb(tadt)]n (tadt = 1,3,4-噻二唑-2,5-二硫代酸酯) 配位聚合物 KGF-9,具有 2D 无限 (−Pb−S−)n 结构,以前已被报道为一种无贵金属的光催化剂,用于在可见光下选择性地将 CO2 转化为甲酸盐。在本工作中,使用微波 (MW) 辅助溶剂热反应合成具有改进物理化学性质和催化活性的 KGF-9。与先前报道的方法制备的 KGF-9 相比,通过新合成路线制备的 KGF-9 表现出更大的比表面积、更大的结晶度和更大的光电导性。这些改进的特性导致选择性甲酸盐生产的表观量子产率 (AQY) 急剧增加,在 400 nm 处从 2.6% 增加到 25%;该 AQY 代表了已报道的用于 CO2 到甲酸盐转化的异质光催化剂中的创纪录高值。有趣的是,无论光强度如何 (0.04–14 mW cm-2),甲酸盐产生的 AQY 都保持不变,这表明在反应过程中本体中电荷积累的贡献很小(即,表明电荷有效地传输到表面反应物)。当与 Ketjen Black 复合时,KGF-9 能够在水溶液中将 CO2 电化学转化为甲酸盐,同时保持高选择性。实现了 CO2 的高速率还原为甲酸盐,总绝对电流密度为 200–300 mA cm-2,法拉第效率 (FE) 为 >90%。

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