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Cooperative and Local Molecular Motion of High-Density Water in Glycerol Aqueous Solutions
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2024-11-11 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.4c02462 Kaito Sasaki, Yoshiharu Suzuki
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2024-11-11 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.4c02462 Kaito Sasaki, Yoshiharu Suzuki
The glass-to-liquid transition of water, particularly in high-density water (HDW), has long been a controversial topic due to challenges posed by inevitable crystallization. In this study, we addressed this issue by creating homogeneous high-density glass from a dilute glycerol aqueous solution under high pressure. Using dielectric spectroscopy, we explored the glass transition of HDW in glycerol solutions across the full concentration range under high pressures. HDW was found to exhibit two distinct relaxation modes: one linked to cooperative motion and the other to noncooperative local motion. The fragility index classification of HDW, derived from the cooperative motion of water, suggests that HDW behaves as a “fragile” liquid, contradicting previous suggestions. Extrapolation to pure HDW indicates that the dielectric relaxation observed in pure HDW originates from noncooperative local water motion.
中文翻译:
甘油水溶液中高密度水的协同和局部分子运动
由于不可避免的结晶带来的挑战,水的玻璃到液体转变,尤其是在高密度水 (HDW) 中,长期以来一直是一个有争议的话题。在这项研究中,我们通过在高压下从稀甘油水溶液中制造均匀的高密度玻璃来解决这个问题。使用介电光谱,我们探索了高压下甘油溶液中 HDW 在整个浓度范围内的玻璃化转变。发现 HDW 表现出两种不同的弛豫模式:一种与合作运动有关,另一种与非合作局部运动有关。HDW 的脆性指数分类源自水的协同运动,表明 HDW 表现为“易碎”液体,这与之前的说法相矛盾。外推到纯 HDW 表明,在纯 HDW 中观察到的介电弛豫源于非合作的局部水运动。
更新日期:2024-11-12
中文翻译:
甘油水溶液中高密度水的协同和局部分子运动
由于不可避免的结晶带来的挑战,水的玻璃到液体转变,尤其是在高密度水 (HDW) 中,长期以来一直是一个有争议的话题。在这项研究中,我们通过在高压下从稀甘油水溶液中制造均匀的高密度玻璃来解决这个问题。使用介电光谱,我们探索了高压下甘油溶液中 HDW 在整个浓度范围内的玻璃化转变。发现 HDW 表现出两种不同的弛豫模式:一种与合作运动有关,另一种与非合作局部运动有关。HDW 的脆性指数分类源自水的协同运动,表明 HDW 表现为“易碎”液体,这与之前的说法相矛盾。外推到纯 HDW 表明,在纯 HDW 中观察到的介电弛豫源于非合作的局部水运动。