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Ambient-Pressure CO2 Hydrogenation to Methanol over Ni5Ga3 Catalysts Prepared via a Solvent-Free Route: The Influence of Structure and Composition
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2024-11-11 , DOI: 10.1021/acs.iecr.4c02715 Yanpeng Pei, Zihan Zhao, Xinyan Qiu, Aoqi Cui, Xuan Su, Yueyu Wang, Sibudjing Kawi
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2024-11-11 , DOI: 10.1021/acs.iecr.4c02715 Yanpeng Pei, Zihan Zhao, Xinyan Qiu, Aoqi Cui, Xuan Su, Yueyu Wang, Sibudjing Kawi
Ni5Ga3-based catalysts hold promise for CO2 reduction into methanol because the operating pressure is significantly lower than that required for commercial catalysts. While the synergy between Ni5Ga3 and Ga2O3 is crucial in methanol synthesis, the controllable formation of Ga2O3 on Ni5Ga3 nanoparticles and their structure-related interactions under varied preparation conditions remain underexplored. This study introduces a series of Ni5Ga3 catalysts derived from the reduction of oxide precursors prepared via a combustion method with different fuels like oxalic acid, citric acid, and urea. Besides the combustion processes that were studied, various characterization techniques disclosed that the components and physicochemical properties of these catalysts can be strongly influenced by the choice of fuel, affecting the Ni5Ga3 nanoparticle size along with the content of Ga2O3 and, consequently, the catalytic performance toward CO2 reduction. The catalysts prepared with oxalic acid were composed of the smallest Ni5Ga3 nanoparticles and the most abundant Ga2O3 species and thus exhibited the best performance compared to its counterpart. In addition, diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS) analysis was performed to provide insights into reaction intermediates and mechanisms. This study highlights the critical role of Ga2O3 in catalytic efficiency and underscores the influence of the synthesis parameters on the performance of Ni5Ga3 catalysts in CO2 hydrogenation to methanol.
中文翻译:
通过无溶剂路线制备的 Ni5Ga3 催化剂在常温压力下 CO2 加氢制甲醇:结构和成分的影响
Ni5Ga3 基催化剂有望将 CO2 还原成甲醇,因为其操作压力明显低于商业催化剂所需的压力。虽然 Ni5Ga3 和 Ga2O3 之间的协同作用在甲醇合成中至关重要,但 Ga2O3 在 Ni5Ga3 纳米颗粒上的可控形成及其在不同制备条件下的结构相关相互作用仍未得到充分探索。本研究介绍了一系列 Ni5Ga3 催化剂,这些催化剂是通过燃烧法用草酸、柠檬酸和尿素等不同燃料制备的氧化物前驱体的还原衍生的。除了研究的燃烧过程外,各种表征技术还表明,这些催化剂的成分和物理化学性质会受到燃料选择的强烈影响,从而影响 Ni5Ga3 纳米颗粒的尺寸以及 Ga2O3 的含量,从而影响还原 CO2 的催化性能。用草酸制备的催化剂由最小的 Ni5Ga3 纳米颗粒和最丰富的 Ga2O3 物种组成,因此与同类催化剂相比表现出最佳性能。此外,还进行了漫反射红外傅里叶变换光谱 (DRIFTS) 分析,以深入了解反应中间体和机理。 本研究强调了 Ga2O3 在催化效率中的关键作用,并强调了合成参数对 Ni5Ga3 催化剂在 CO2 加氢制甲醇中性能的影响。
更新日期:2024-11-11
中文翻译:
通过无溶剂路线制备的 Ni5Ga3 催化剂在常温压力下 CO2 加氢制甲醇:结构和成分的影响
Ni5Ga3 基催化剂有望将 CO2 还原成甲醇,因为其操作压力明显低于商业催化剂所需的压力。虽然 Ni5Ga3 和 Ga2O3 之间的协同作用在甲醇合成中至关重要,但 Ga2O3 在 Ni5Ga3 纳米颗粒上的可控形成及其在不同制备条件下的结构相关相互作用仍未得到充分探索。本研究介绍了一系列 Ni5Ga3 催化剂,这些催化剂是通过燃烧法用草酸、柠檬酸和尿素等不同燃料制备的氧化物前驱体的还原衍生的。除了研究的燃烧过程外,各种表征技术还表明,这些催化剂的成分和物理化学性质会受到燃料选择的强烈影响,从而影响 Ni5Ga3 纳米颗粒的尺寸以及 Ga2O3 的含量,从而影响还原 CO2 的催化性能。用草酸制备的催化剂由最小的 Ni5Ga3 纳米颗粒和最丰富的 Ga2O3 物种组成,因此与同类催化剂相比表现出最佳性能。此外,还进行了漫反射红外傅里叶变换光谱 (DRIFTS) 分析,以深入了解反应中间体和机理。 本研究强调了 Ga2O3 在催化效率中的关键作用,并强调了合成参数对 Ni5Ga3 催化剂在 CO2 加氢制甲醇中性能的影响。