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Precise Pore Structure Regulation of an Oxalate-Functionalized Metal–Organic Framework for Efficient Carbon Dioxide Sieving with High Capacity
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2024-11-11 , DOI: 10.1021/acs.iecr.4c03299 Pengyuan Yin, Yechen Liu, Chenyuan Zhang, Zhenglu Yang, Penghui Zhang, Xian Suo, Lifeng Yang, Huabin Xing, Xili Cui
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2024-11-11 , DOI: 10.1021/acs.iecr.4c03299 Pengyuan Yin, Yechen Liu, Chenyuan Zhang, Zhenglu Yang, Penghui Zhang, Xian Suo, Lifeng Yang, Huabin Xing, Xili Cui
Adsorptive separation of carbon dioxide from methane is a crucial process for natural gas and biogas upgrading. Designing porous materials with both high CO2 uptake capacity and high selectivity remains challenging. Herein, we realized the efficient sieving of CH4 from CO2, with a high adsorption capacity (4.54 mmol/g at 298 K and 5 bar), by an oxalate-functionalized metal–organic framework ZU-301a decorated by high-density oxalate anions and hydrophobic methyls. Specifically, ZU-301a featuring a regularly layered three-dimensional configuration was obtained by the facile post-treatment of the previous material ZU-301 with the spiral pore structure. ZU-301a exhibited improved porosity and narrower pore size via the precise configuration regulation, leading to a 69% increase in CO2 adsorption capacity at 298 K and 5 bar. Breakthrough experiments further confirmed the superior separation ability of ZU-301a for CO2/CH4 separation under various temperature conditions. A dual-bed six-step vacuum pressure swing adsorption (VPSA) simulation process was designed, and 99.59% high purity CO2 as well as a high CO2 recovery rate (98.01%) was obtained from a CO2/CH4 (50/50) mixture. Additionally, DFT calculations revealed that the strong binding of CO2 is mainly due to the electrostatic interactions with C(δ+) on the CO2 molecules and with O(δ–) on oxalic acid. These findings not only demonstrate an efficient configuration regulation strategy to build ultramicroporous metal–organic frameworks but also suggest a potential use of the CO2 VPSA process for natural gas and biogas upgrading.
中文翻译:
草酸盐官能化金属-有机框架的精确孔结构调控,用于高效、高容量二氧化碳筛分
二氧化碳与甲烷的吸附分离是天然气和沼气升级的关键过程。设计具有高 CO2 吸收能力和高选择性的多孔材料仍然具有挑战性。在此,我们实现了通过由高密度草酸盐阴离子和疏水性甲基装饰的草酸盐官能化金属有机框架 ZU-301a 从 CO2 中高效筛分 CH4,具有高吸附容量(在 298 K 和 5 bar 时为 4.54 mmol/g)。具体来说,ZU-301a 具有规则分层的三维构型是通过对具有螺旋孔结构的先前材料 ZU-301 进行简单的后处理而获得的。ZU-301a 通过精确的配置调节表现出更好的孔隙率和更窄的孔径,导致在 298 K 和 5 bar 时 CO2 吸附容量增加了 69%。突破性实验进一步证实了 ZU-301a 在各种温度条件下对 CO2/CH4 分离的卓越分离能力。设计了双床六步真空变压吸附 (VPSA) 模拟工艺,从 CO2/CH4 (50/50) 混合物中获得 99.59% 的高纯度 CO2 和高 CO2 回收率 (98.01%)。此外,DFT 计算表明,CO2 的强结合主要是由于与 CO2 分子上的 C(δ+) 和草酸上的 O(δ–) 的静电相互作用。这些发现不仅展示了一种构建超微孔金属有机框架的有效配置调节策略,而且还表明 CO2 VPSA 工艺可能用于天然气和沼气升级。
更新日期:2024-11-11
中文翻译:
草酸盐官能化金属-有机框架的精确孔结构调控,用于高效、高容量二氧化碳筛分
二氧化碳与甲烷的吸附分离是天然气和沼气升级的关键过程。设计具有高 CO2 吸收能力和高选择性的多孔材料仍然具有挑战性。在此,我们实现了通过由高密度草酸盐阴离子和疏水性甲基装饰的草酸盐官能化金属有机框架 ZU-301a 从 CO2 中高效筛分 CH4,具有高吸附容量(在 298 K 和 5 bar 时为 4.54 mmol/g)。具体来说,ZU-301a 具有规则分层的三维构型是通过对具有螺旋孔结构的先前材料 ZU-301 进行简单的后处理而获得的。ZU-301a 通过精确的配置调节表现出更好的孔隙率和更窄的孔径,导致在 298 K 和 5 bar 时 CO2 吸附容量增加了 69%。突破性实验进一步证实了 ZU-301a 在各种温度条件下对 CO2/CH4 分离的卓越分离能力。设计了双床六步真空变压吸附 (VPSA) 模拟工艺,从 CO2/CH4 (50/50) 混合物中获得 99.59% 的高纯度 CO2 和高 CO2 回收率 (98.01%)。此外,DFT 计算表明,CO2 的强结合主要是由于与 CO2 分子上的 C(δ+) 和草酸上的 O(δ–) 的静电相互作用。这些发现不仅展示了一种构建超微孔金属有机框架的有效配置调节策略,而且还表明 CO2 VPSA 工艺可能用于天然气和沼气升级。