Despite the importance of modeling lattice thermal conductivity in predicting thermoelectric (TE) properties, computational data on heat transport, especially from first-principles, in 2D metal–organic frameworks (MOFs) remain limited due to the high computational cost. To address this, we provide a benchmark of the performance of semiempirical self-consistent-charge density functional tight-binding (SCC-DFTB) methods against density functional theory (DFT) for monolayer, serrated, AA-stacked and/or AB-stacked Zn₃C₆O₆, Cd₃C₆O₆, Zn-NH-MOF, and Ni₃(HITP)₂ MOFs. Harmonic lattice dynamics calculations, including partial atomic contributions to phonon dispersions, are evaluated with both SCC-DFTB and DFT, whereas anharmonic transport (i.e., thermal conductivity) is evaluated with SCC-DFTB only. Our findings further suggest that unlike the other stacking geometries modeled, serrated Zn₃C₆O₆, serrated Zn-NH-MOF, and wavy serrated Ni₃(HITP)₂ represent stable geometries. While Zn₃C₆O₆ and Zn-NH-MOF exhibit a higher power factor than Ni₃(HITP)₂ (as found in our previous work), Zn-NH-MOF shows lower thermal conductivity, resulting in the highest thermoelectric figure of merit (ZT) among the studied MOFs.

中文翻译：

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SCC-DFTB 与标准 DFT 的基准研究，以模拟热电应用中二维 MOF 中的声子特性


尽管模拟晶格热导率在预测热电 （TE） 特性方面很重要，但由于计算成本高，二维金属有机框架 （MOF） 中关于热传递的计算数据，尤其是来自第一性原理的计算数据仍然有限。为了解决这个问题，我们提供了一个半经验自洽电荷密度泛函紧密结合 （SCC-DFTB） 方法与密度泛函理论 （DFT） 对单层、锯齿、AA 堆叠和/或 AB 堆叠 Zn₃C₆O₆、Cd₃C₆O₆、Zn-NH-MOF 和 Ni₃ （HITP） 的性能基准₂MOF 的。谐波晶格动力学计算，包括对声子分散的部分原子贡献，用 SCC-DFTB 和 DFT 评估，而非谐波传输（即热导率）只用 SCC-DFTB 评估。我们的研究结果进一步表明，与其他建模的堆叠几何形状不同，锯齿状 Zn₃C₆O₆、锯齿状 Zn-NH-MOF 和波浪状锯齿状 Ni₃ （HITP）₂ 代表稳定的几何形状。虽然 Zn₃C₆O₆ 和 Zn-NH-MOF 表现出比 Ni₃（HITP）₂ 更高的功率因数（正如我们之前的工作中发现的那样），但 Zn-NH-MOF 显示出较低的热导率，导致在研究的 MOF 中具有最高的热电品质因数 （ZT）。