High-entropy metal–organic frameworks (HE-MOFs) offer immense potential in electrocatalysis due to their diverse metallic compositions and high densities of active sites. Integrating bimetallic single-atom catalysts (SACs) with HE-MOFs for enhanced oxygen evolution reaction (OER) performance remains challenging. Here, we stabilize atomically dispersed Ru and Mo in amorphous HE-MOF nanosheets (HE(Ru,Mo)-MOFs) via in situ-formed amorphous high-entropy oxides, elucidating the deprotonation mechanism. Evidence supports the presence of high-density O-bridged Ru and Mo dual-atom sites. The multimetallic composition induces electronic redistribution and balances the oxidation state of metal sites, enhancing intrinsic OER activity. HE(Ru,Mo)-MOFs exhibit low OER overpotentials of 267 mV@10 mA cm^–2 and 266 mV@10 mA cm^–2 in alkaline freshwater and industrial wastewater, respectively, with exceptional durability surpassing that of commercial RuO₂ catalysts. Mechanistic insights reveal that high atomic dispersion facilitates rapid charge transfer and intermediate transformation, promising advanced catalysts for energy conversion.

中文翻译：

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高熵超薄非晶态金属-有机框架稳定的 Ru（Mo） 双原子位点，用于水的氧化


高熵金属有机框架 （HE-MOF） 由于其多样化的金属成分和高密度的活性位点，在电催化方面具有巨大的潜力。将双金属单原子催化剂 （SAC） 与 HE-MOF 集成以增强析氧反应 （OER） 性能仍然具有挑战性。在这里，我们通过原位形成的非晶态高熵氧化物稳定非晶 HE-MOF 纳米片 （HE（Ru，Mo）-MOFs） 中原子分散的 Ru 和 Mo，阐明了去质子化机制。证据支持存在高密度 O 桥 Ru 和 Mo 双原子位点。多金属成分诱导电子再分布并平衡金属位点的氧化态，增强固有的 OER 活性。HE（Ru，Mo）-MOF 在碱性淡水和工业废水中分别表现出 267 mV@10 mA cm^–2 和 266 mV@10 mA cm^–2 的低 OER 过电位，具有超越商用 RuO₂ 催化剂的出色耐久性。机理见解表明，高原子分散性有助于快速电荷转移和中间体转化，有望成为用于能量转换的先进催化剂。