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Precursor‐Driven Confined Synthesis of Highly Pure 5‐Armchair Graphene Nanoribbons
Small Methods ( IF 10.7 ) Pub Date : 2024-11-02 , DOI: 10.1002/smtd.202401168
Weili Cui 1 , Wendi Zhang 2 , Kunpeng Tang 1 , Yingzhi Chen 1 , Kecheng Cao 2 , Lei Shi 1 , Guowei Yang 1
Small Methods ( IF 10.7 ) Pub Date : 2024-11-02 , DOI: 10.1002/smtd.202401168
Weili Cui 1 , Wendi Zhang 2 , Kunpeng Tang 1 , Yingzhi Chen 1 , Kecheng Cao 2 , Lei Shi 1 , Guowei Yang 1
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Armchair graphene nanoribbons (AGNRs) known as semiconductors are holding promise for nanoelectronics applications and sparking increased research interest. Currently, synthesis of 5‐AGNRs with a quasi‐metallic gap has been achieved using perylene and its halogen‐containing derivatives as precursors via on‐surface synthesis on a metal substrate. However, challenges in controlling the polymerization and orientation between precursor molecules have led to side reactions and the formation of by‐products, posing a significant issue in purity. Here a precision synthesis of confined 5‐AGNRs using molecular‐designed precursors without halogens is proposed to address these challenges. Perylene and its dimer quaterrylene are utilized for filling into single‐walled carbon nanotubes (SWCNTs), following a precursor‐driven transition into 5‐AGNRs by heat‐induced polymerization and cyclodehydrogenation. SWCNTs restrict the alignment of confined quaterrylene enabling their polymerization with a head‐to‐tail arrangement, which results in the formation of pure 5‐AGNRs with three times higher yield than that of perylene, as the free rotation capability of perylene molecules inside SWCNTs lead to the formation of 5‐AGNRs concomitant with by‐products. This work provides a templated route for synthesizing desired GNRs based on molecular‐designed precursors and confined polymerization, bringing advantages for their applications in electronics and optoelectronics.
中文翻译：
前驱体驱动限制合成高纯度 5-扶手椅石墨烯纳米带
被称为半导体的扶手椅石墨烯纳米带 （AGNR） 有望在纳米电子学应用中发挥作用，并激发了越来越多的研究兴趣。目前，已经通过在金属衬底上进行表面合成，使用苝及其含卤素衍生物作为前驱体，实现了具有准金属间隙的 5-AGNR 的合成。然而，控制前驱体分子之间的聚合和取向的挑战导致了副反应和副产物的形成，从而在纯度方面构成了重大问题。这里提出了一种使用不含卤素的分子设计前驱体的受限 5-AGNR 的精确合成来应对这些挑战。苝及其二聚体季铋烯用于填充到单壁碳纳米管 （SWCNT） 中，然后通过热诱导聚合和环脱氢反应前驱体驱动转变为 5-AGNR。SWCNT 限制了局限季炔烯的排列，使其能够以头到尾的排列聚合，这导致形成纯 5-AGNR，其产率是苝的三倍，因为 SWCNT 内苝分子的自由旋转能力导致形成 5-AGNRs 伴随副产物。这项工作为基于分子设计前驱体和限制聚合合成所需 GNR 提供了一条模板化路线，为它们在电子和光电子学中的应用带来了优势。
更新日期：2024-11-02
中文翻译：
前驱体驱动限制合成高纯度 5-扶手椅石墨烯纳米带
被称为半导体的扶手椅石墨烯纳米带 （AGNR） 有望在纳米电子学应用中发挥作用，并激发了越来越多的研究兴趣。目前，已经通过在金属衬底上进行表面合成，使用苝及其含卤素衍生物作为前驱体，实现了具有准金属间隙的 5-AGNR 的合成。然而，控制前驱体分子之间的聚合和取向的挑战导致了副反应和副产物的形成，从而在纯度方面构成了重大问题。这里提出了一种使用不含卤素的分子设计前驱体的受限 5-AGNR 的精确合成来应对这些挑战。苝及其二聚体季铋烯用于填充到单壁碳纳米管 （SWCNT） 中，然后通过热诱导聚合和环脱氢反应前驱体驱动转变为 5-AGNR。SWCNT 限制了局限季炔烯的排列，使其能够以头到尾的排列聚合，这导致形成纯 5-AGNR，其产率是苝的三倍，因为 SWCNT 内苝分子的自由旋转能力导致形成 5-AGNRs 伴随副产物。这项工作为基于分子设计前驱体和限制聚合合成所需 GNR 提供了一条模板化路线，为它们在电子和光电子学中的应用带来了优势。
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