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Boosting lithium/magnesium separation performance of selective electrodialysis membranes regulated by enamine reaction
Water Research ( IF 11.4 ) Pub Date : 2024-10-31 , DOI: 10.1016/j.watres.2024.122729 Wenguang Wang, Chao Wang, Renyao Huang, Guanghui Hong, Yanqiu Zhang, Xigui Zhang, Lu Shao
Water Research ( IF 11.4 ) Pub Date : 2024-10-31 , DOI: 10.1016/j.watres.2024.122729 Wenguang Wang, Chao Wang, Renyao Huang, Guanghui Hong, Yanqiu Zhang, Xigui Zhang, Lu Shao
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Monovalent cation exchange membranes (MCEMs) have progressively played an important role in the field of ion separation. However, according to transition state theory (TST), synchronously tuning the enthalpy barrier (△H ) and entropy barrier (△S ) for cation transport to improve ion separation performance is challenging. Here, the enamine reaction between the -NH- and -CHO groups is applied to regulate the subsequent Schiff-base reaction between the -CHO and -NH2 groups, which reduces the positive charges of the selective layer but increases the steric hindrance. The increased -T△S (△S term) for cation transport plays an important role in improving Li+ /Mg2+ separation performance. The optimal positively-charged glutaraldehyde@piperazine/polyethyleneimine assembled membrane (M-Glu@PIP/PEI) has a perm-selectivity (Li+ /Mg2+ ) of 31.83 with a Li+ flux of 1.87 mol·m-2 ·h-1 , surpassing the Li+ /Mg2+ separation performance of state-of-the-art monovalent ion selective membranes (MISMs). Most importantly, the selective electrodialysis (S-ED) process with M-Glu@PIP/PEI can be directly applied to treat simulated salt-lake brines (SLBs), and its superior Li+ /Mg2+ separation performance and operational stability enables 74.44 % of the lithium resources with a Li+ purity of 34.02 % to be recovered. This study presents new insights into the design of high-performance MCEMs for energy-efficient resource recovery.
中文翻译:
提高受 enamine 反应调节的选择性电渗析膜的锂/镁分离性能
单价阳离子交换膜 (MCEM) 在离子分离领域逐渐发挥了重要作用。然而,根据过渡态理论 (TST),同步调整阳离子传输的焓势垒 (△H) 和熵势垒 (△S) 以提高离子分离性能是具有挑战性的。在这里,-NH- 和 -CHO 基团之间的 enamine 反应用于调节 -CHO 和 -NH2 基团之间的后续席夫碱反应,这减少了选择性层的正电荷,但增加了空间位阻。阳离子传输中增加的 -T△S(△S 项)在提高 Li+/Mg2+ 分离性能方面起着重要作用。最佳带正电荷的 glutaraldehyde@piperazine/聚乙烯亚胺组装膜 (M-Glu@PIP/PEI) 的渗透选择性 (Li+/Mg2+) 为 31.83,Li+ 通量为 1.87 mol·m-2·h-1,超过了最先进的单价离子选择性膜 (MISM) 的 Li+/Mg2+ 分离性能。最重要的是,具有 M-Glu@PIP/PEI 的选择性电渗析 (S-ED) 工艺可以直接用于处理模拟盐湖卤水 (SLB),其卓越的 Li+/Mg2+ 分离性能和操作稳定性使 74.44% 的锂资源得以回收,Li+ 纯度为 34.02%。本研究为设计用于节能资源回收的高性能 MCEM 提供了新的见解。
更新日期:2024-10-31
中文翻译:

提高受 enamine 反应调节的选择性电渗析膜的锂/镁分离性能
单价阳离子交换膜 (MCEM) 在离子分离领域逐渐发挥了重要作用。然而,根据过渡态理论 (TST),同步调整阳离子传输的焓势垒 (△H) 和熵势垒 (△S) 以提高离子分离性能是具有挑战性的。在这里,-NH- 和 -CHO 基团之间的 enamine 反应用于调节 -CHO 和 -NH2 基团之间的后续席夫碱反应,这减少了选择性层的正电荷,但增加了空间位阻。阳离子传输中增加的 -T△S(△S 项)在提高 Li+/Mg2+ 分离性能方面起着重要作用。最佳带正电荷的 glutaraldehyde@piperazine/聚乙烯亚胺组装膜 (M-Glu@PIP/PEI) 的渗透选择性 (Li+/Mg2+) 为 31.83,Li+ 通量为 1.87 mol·m-2·h-1,超过了最先进的单价离子选择性膜 (MISM) 的 Li+/Mg2+ 分离性能。最重要的是,具有 M-Glu@PIP/PEI 的选择性电渗析 (S-ED) 工艺可以直接用于处理模拟盐湖卤水 (SLB),其卓越的 Li+/Mg2+ 分离性能和操作稳定性使 74.44% 的锂资源得以回收,Li+ 纯度为 34.02%。本研究为设计用于节能资源回收的高性能 MCEM 提供了新的见解。