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Enrichment of Active Hydrogen at Amorphous CoO/Cu2O Heterojunction Interfaces Enhances Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-10-23 , DOI: 10.1002/smll.202408279
Jiahao Liu 1 , Yufeng Li 1 , Xiaojie Jia 1 , Jianhua Shen 1 , Yihua Zhu 1 , Chunzhong Li 2
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-10-23 , DOI: 10.1002/smll.202408279
Jiahao Liu 1 , Yufeng Li 1 , Xiaojie Jia 1 , Jianhua Shen 1 , Yihua Zhu 1 , Chunzhong Li 2
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The reduction of nitrate into valuable ammonia via electrocatalysis offers a green and sustainable synthetic pathway for ammonia. The electrocatalytic nitrate reduction reaction (NO3RR) encompasses two crucial reaction steps: nitrate deoxygenation and nitrite hydrogenation. Notably, the nitrite hydrogenation reaction is regarded as the rate-determining step of the process. Herein, the amorphous CoO support introduced for the construction of the a-CoO/Cu2O tandem catalyst provides sufficient active hydrogen and synergistically catalyzes the NO3RR. The a-CoO/Cu2O catalyst showed excellent performance with a maximum NH3 Faradaic efficiency of 95.72% and a maximum yield rate of 0.96 mmol h−1 mgcat−1 at −0.4 V. In the flow cell, the maximum NH3 yield rate of 12.14 mmol h−1 mgcat−1 is achieved at −800 mA. The high NO3RR activity of a-CoO/Cu2O is attributed to the synergistic cascade effect of amorphous CoO and Cu2O at the heterojunction interface, where Cu2O serves as the adsorption site for NO3−, while the accelerated active hydrogen generation of amorphous CoO promotes the nitrite hydrogenation reaction. This work provides a strategy for designing multi-site cascade catalysts centered on amorphous structures to achieve efficient NO3RR.
中文翻译：
在无定形 CoO/Cu2O 异质结界面处富集活性氢增强了电催化硝酸盐还原为氨
通过电催化将硝酸盐还原成有价值的氨，为氨提供了一种绿色和可持续的合成途径。电催化硝酸盐还原反应 （NO3RR） 包括两个关键反应步骤：硝酸盐脱氧和亚硝酸盐加氢。值得注意的是，亚硝酸盐加氢反应被认为是该过程的速率决定步骤。在此，为构建 a-CoO/Cu2O 串联催化剂引入的非结晶 CoO 载体提供了足够的活性氢并协同催化了 NO3RR。a-CoO/Cu2O 催化剂表现出优异的性能，在 −0.4 V 下的最大 NH3 法拉第效率为 95.72%，最大产率为 0.96 mmol h-1 mg cat-1。在流通池中，在 −800 mA 时可实现 12.14 mmol h-1 mg cat-1 的最大 NH3 产率。a-CoO/Cu2O 的高 NO3RR 活性归因于非晶态 CoO 和 Cu2O 在异质结界面的协同级联效应，其中 Cu2O 作为 NO3− 的吸附位点，而非晶态 CoO 的加速活性氢生成促进了亚硝酸盐加氢反应。这项工作提供了一种设计以无定形结构为中心的多位点复叠催化剂以实现高效 NO3RR 的策略。
更新日期：2024-10-23
中文翻译：
在无定形 CoO/Cu2O 异质结界面处富集活性氢增强了电催化硝酸盐还原为氨
通过电催化将硝酸盐还原成有价值的氨，为氨提供了一种绿色和可持续的合成途径。电催化硝酸盐还原反应 （NO3RR） 包括两个关键反应步骤：硝酸盐脱氧和亚硝酸盐加氢。值得注意的是，亚硝酸盐加氢反应被认为是该过程的速率决定步骤。在此，为构建 a-CoO/Cu2O 串联催化剂引入的非结晶 CoO 载体提供了足够的活性氢并协同催化了 NO3RR。a-CoO/Cu2O 催化剂表现出优异的性能，在 −0.4 V 下的最大 NH3 法拉第效率为 95.72%，最大产率为 0.96 mmol h-1 mg cat-1。在流通池中，在 −800 mA 时可实现 12.14 mmol h-1 mg cat-1 的最大 NH3 产率。a-CoO/Cu2O 的高 NO3RR 活性归因于非晶态 CoO 和 Cu2O 在异质结界面的协同级联效应，其中 Cu2O 作为 NO3− 的吸附位点，而非晶态 CoO 的加速活性氢生成促进了亚硝酸盐加氢反应。这项工作提供了一种设计以无定形结构为中心的多位点复叠催化剂以实现高效 NO3RR 的策略。
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