The conventional CO₂ capture and utilization (CCU) uses aqueous amine solutions, but its environmental hostility and energy-intensive process to regenerate CO₂ are major hurdles toward sustainability. Alternatively, electrochemical reactive CO₂ capture (eRCC) that integrates CO₂ capture and its conversion has been considered a promising method for economical and sustainable CO₂ valorization. However, designing a suitable electrolyte system with tailored electrochemical interfaces for efficient eRCC is a major challenge. Herein, we report a tailored deep eutectic solvent (DES)-based electrolyte containing a superbase (DBU: 1,8-diazabicyclo[5.4.0]undec-7-ene), an aprotic diluent (DMSO: dimethyl sulfoxide), and ethaline (Eth) for an efficient and low-cost eRCC. The tailored DES electrolyte depicts multifold improvement in eRCC performance compared to pristine Eth with good CO₂ capture capacity and a superior conversion rate (363.6 μmol cm^–2 h^–1) at elevated temperatures (i.e., 50 °C). The spectroscopic, electrochemical, and theoretical (AIMD) investigations suggest that the modulated molecular interactions between DES and CO₂ boost its capture and facilitate the release of captured CO₂ for subsequent reduction. Overall, the facile mass transport, higher concentration of CO₂ at the electrode surface, and greater stabilization of intermediates due to the formation of a compact electrical double layer in a tailored DES resulted in relatively high eRCC performance.

中文翻译：

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调节基于深共晶溶剂的定制电解质的体界面和电化学界面中的分子相互作用，以促进反应性 CO2 捕获


传统的 CO₂ 捕获和利用 （CCU） 使用胺水溶液，但其环境敌意和能源密集型的 CO₂ 再生过程是实现可持续发展的主要障碍。或者，将 CO₂ 捕获及其转化集成的电化学反应性 CO₂ 捕获 （eRCC） 被认为是一种经济且可持续的 CO₂ 增值的有前途的方法。然而，为高效的 eRCC 设计具有定制电化学界面的合适电解质系统是一项重大挑战。在此，我们报道了一种定制的基于低共熔溶剂 （DES） 的电解质，其中包含超碱（DBU：1,8-二氮杂双环[5.4.0]undec-7-ene）、非质子稀释剂（DMSO：二甲基亚砜）和乙啉 （Eth），用于高效和低成本的 eRCC。与原始 Eth 相比，定制的 DES 电解质在高温（即 50 °C）下具有良好的 CO₂ 捕获能力和卓越的转化率 （363.6 μmol cm^–2 h^–1），因此定制的 DES 电解质的 eRCC 性能提高了数倍。光谱、电化学和理论 （AIMD） 研究表明，DES 和 CO₂ 之间的调节分子相互作用促进了其捕获并促进捕获的 CO₂ 的释放，以便随后进行还原。总体而言，由于在定制的 DES 中形成致密的双电层，简单的质量传递、电极表面的较高浓度 CO₂ 以及由于在定制的 DES 中形成致密的双电层而导致的中间体的更大稳定性，导致了相对较高的 eRCC 性能。