Advancements in single-atom-based catalysts are crucial for enhancing oxygen evolution reaction (OER) performance while reducing precious metal usage. A comprehensive understanding of underlying mechanisms will expedite this progress further. Here we report Ir single atoms coordinated out-of-plane with dimethylimidazole (MI) on CoFe hydroxide (Ir₁/(Co,Fe)-OH/MI). This Ir₁/(Co,Fe)-OH/MI catalyst, which was prepared using a simple immersion method, delivers ultralow overpotentials of 179 mV at a current density of 10 mA cm⁻² and 257 mV at 600 mA cm⁻² as well as an ultra-small Tafel slope of 24 mV dec⁻¹. Furthermore, Ir₁/(Co,Fe)-OH/MI has a total mass activity exceeding that of commercial IrO₂ by a factor of 58.4. Ab initio simulations indicate that the coordination of MI leads to electron redistribution around the Ir sites. This causes a positive shift in the d-band centre at adjacent Ir and Co sites, facilitating an optimal energy pathway for OER.

基于单原子的催化剂的进步对于提高析氧反应 （OER） 性能同时减少贵金属的使用至关重要。全面了解潜在机制将进一步加快这一进展。在这里，我们报道了 Ir 单原子与 CoFe 氢氧化物 （Ir₁/（Co，Fe）-OH/MI） 上的二甲基咪唑 （MI） 在平面外配位。这种 Ir₁/（Co，Fe）-OH/MI 催化剂采用简单的浸泡法制备，在 10 mA ^cm-2 的电流密度下提供 179 mV 的超低过电位，在 600 mA ^cm-2 的电流密度下提供 257 mV 的超低过电位，以及 24 mV ^dec-1 的超小塔菲尔斜率。此外，Ir₁/（Co，Fe）-OH/MI 的总质量活性比商业 IrO₂ 高出 58.4 倍。从头计算的模拟表明，MI 的配位导致电子在 Ir 位点周围重新分布。这会导致相邻 Ir 和 Co 位点的 d 波段中心发生正向偏移，从而促进 OER 的最佳能量路径。