Radical-metal compounds used as functional materials can be applied to multiple fields such as solar-thermal conversion and ultra-high density data storage. However, the reactivity and instability of organic radicals usually hamper the development and application of radical-metal compounds. Herein, we utilized persistent nitronyl nitroxide to construct two categories of nitronyl nitroxide-Ln compounds, [Gd₃(hfac)₉(NIT4bpym)₂]₂·4CH₂Cl₂·C₆H₁₄ (1-Gd), [Dy₃(hfac)₉(NIT4bpym)₂] (1-Dy) and [Dy₃(hfac)₉(NITPzCH₂IM)₂]·2CH₂Cl₂ (2-Dy) (NIT4bpym = 2,2′-dipyridyl-4-(1′-oxyl-3′-oxido-4′,4′,5′,5′-tetramethyl-4,5-hydro-1H-imidazol-2-yl); NITPzCH₂IM = [2-(1-methylimidazole)methyl-1-pyrazol]-4-(1′-oxyl-3′-oxido-4′,4′,5′,5′-tetramethyl-4,5-hydro-1H-imidazol-2-yl) (hfac = hexafluoroacetylacetonate), involving a rare [4f–2p–4f–2p–4f] multi-spin motif with an electron donor–acceptor pattern. Notably, thanks to the rigidity modification of nitronyl nitroxide, prominent enhancement of photothermal conversion efficiency from 56.9% to 74.0% and the magnetic switching phenomenon have been observed with molecular structure transformation from flexibility (2-Dy) to stiffness (1-Dy), offering an avenue for the regulation of the photothermal effect and magnetic dynamics.

中文翻译：

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通过硝基氮氧化物的刚性改性实现 [Ln3Rad2] 聚集中的近红外 II 光热转换和磁动力学调控


用作功能材料的自由基金属化合物可应用于光热转换和超高密度数据存储等多个领域。然而，有机自由基的反应性和不稳定性通常会阻碍自由基金属化合物的开发和应用。在此，我们利用持久性硝基氮氧化物构建了两类硝基乙烯基氮氧化物-Ln 化合物 [Gd₃（hfac）₉（NIT4bpym）₂]₂·4CH₂Cl₂·C₆H₁₄ （1-GD），[Dy₃（hfac）₉（NIT4bpym）₂] （1-Dy） 和 [Dy₃（hfac）₉（NITPzCH₂IM）₂]·2CH₂Cl₂ （2-Dy） （NIT4bpym = 2,2′-二吡啶基-4-（1′-氧基-3′-氧化物-4′，4′，5′，5′-四甲基-4,5-氢-1H-咪唑-2-基）;NITPzCH₂IM = [2-（1-甲基咪唑）甲基-1-吡唑]-4-（1'-氧基-3'-氧化-4'，4'，5'，5'-四甲基-4,5-氢-1H-咪唑-2-基）（HFAC = 六氟乙酰丙酮酸酯），涉及一个罕见的 [4f-2p-4f-2p-4f] 多自旋基序，具有电子供体-受体模式。值得注意的是，由于硝基氮氧化物的刚性改性，随着分子结构从柔韧性 （2-Dy） 到刚度 （1-Dy） 的转变，观察到光热转换效率从 56.9% 显着提高到 74.0%，为调节光热效应和磁动力学提供了一条途径。