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Selective dealumination of large pore Zeolite Beta for effective Brønsted acid site utilization
Journal of Catalysis ( IF 6.5 ) Pub Date : 2024-10-16 , DOI: 10.1016/j.jcat.2024.115796 Pranit Samanta, Mohd. Ussama, Gourav Shrivastav, M. Ali Haider, K.K. Pant, Manjesh Kumar
Journal of Catalysis ( IF 6.5 ) Pub Date : 2024-10-16 , DOI: 10.1016/j.jcat.2024.115796 Pranit Samanta, Mohd. Ussama, Gourav Shrivastav, M. Ali Haider, K.K. Pant, Manjesh Kumar
Tuning of Al sites through spatial and geometric distribution is a novel pursuit for deterministic catalytic performance. To design an efficient Zeolite Beta for phenol alkylation with optimal physicochemical attributes, we conducted a systematic study with a series of dicarboxylic acids to selectively extract the framework and/or non-framework Aluminium. Herein, the post-synthetic treatment resulted in dealuminated catalysts of silicon-to-aluminum ratio ∼15–53. Extensive Al and Si NMR studies glean the selective extraction of aluminum from the zeolitic framework along with recomposition in T sites. The potency study alludes to the convoluted role of pH, chelating ability, and/or site accessibility for complexation. The differentiated Al extraction results in the emergence of unique super-strong acid sites. The novelty of our approach was established using phenol alkylation with cyclohexanol wherein we observed the highest conversion and desired C C alkylated product formation for the malonic acid-treated Zeolite Beta.
中文翻译:
大孔沸石 β 的选择性脱离以实现有效的 Brønsted 酸位点利用
通过空间和几何分布调整 Al 位点是确定性催化性能的一种新颖追求。为了设计一种具有最佳物理化学属性的用于酚烷基化的高效沸石 β,我们对一系列二羧酸进行了一项系统研究,以选择性提取框架和/或非框架铝。在此,合成后处理产生了硅铝比 ∼15-53 的脱硫催化剂。广泛的铝和硅 NMR 研究收集了从沸石框架中选择性提取铝以及 T 位点的重组。效价研究暗示了 pH 值、螯合能力和/或位点可及性对络合的复杂作用。差异化的 Al 提取导致独特的超强酸位点的出现。我们方法的新颖性是使用苯酚烷基化与环己醇建立的,其中我们观察到丙二酸处理的沸石 β 具有最高的转化率和所需的 CC 烷基化产物形成。
更新日期:2024-10-16
中文翻译:
大孔沸石 β 的选择性脱离以实现有效的 Brønsted 酸位点利用
通过空间和几何分布调整 Al 位点是确定性催化性能的一种新颖追求。为了设计一种具有最佳物理化学属性的用于酚烷基化的高效沸石 β,我们对一系列二羧酸进行了一项系统研究,以选择性提取框架和/或非框架铝。在此,合成后处理产生了硅铝比 ∼15-53 的脱硫催化剂。广泛的铝和硅 NMR 研究收集了从沸石框架中选择性提取铝以及 T 位点的重组。效价研究暗示了 pH 值、螯合能力和/或位点可及性对络合的复杂作用。差异化的 Al 提取导致独特的超强酸位点的出现。我们方法的新颖性是使用苯酚烷基化与环己醇建立的,其中我们观察到丙二酸处理的沸石 β 具有最高的转化率和所需的 CC 烷基化产物形成。