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Pathway Selection in Peptide Amphiphile Assembly
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2014-06-09 , DOI: 10.1021/ja503882s Peter A. Korevaar 1 , Christina J. Newcomb , E. W. Meijer 1 , Samuel I. Stupp
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2014-06-09 , DOI: 10.1021/ja503882s Peter A. Korevaar 1 , Christina J. Newcomb , E. W. Meijer 1 , Samuel I. Stupp
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The nature of supramolecular structures could be strongly affected by the pathways followed during their formation just as mechanisms and final outcomes in chemical reactions vary with the conditions selected. So far this is a largely unexplored area of supramolecular chemistry. We demonstrate here how different preparation protocols to self-assemble peptide amphiphiles in water can result in the formation of different supramolecular morphologies, either long filaments containing β-sheets or smaller aggregrates containing peptide segments in random coil conformation. We found that the assembly rate into β-sheets decreases in the presence of a destabilizing "good" solvent like hexafluoroisopropanol (HFIP) and is affected by transient conditions in solution. Also the peptide amphiphile investigated spontaneously nucleates the β-sheet-containing filaments at a critical fraction of HFIP in water below 21%. Furthermore, β-sheet assemblies have a high kinetic stability and, once formed, do not disassemble rapidly. We foresee that insights into the characteristic dynamics of a supramolecular system provide an efficient approach to select the optimum assembly pathway necessary for function.
中文翻译：
肽两亲组装中的通路选择
正如化学反应的机制和最终结果随所选条件而变化一样，超分子结构的性质可能会受到其形成过程中所遵循的途径的强烈影响。到目前为止，这是超分子化学的一个很大程度上未开发的领域。我们在这里展示了在水中自组装肽两亲物的不同制备方案如何导致形成不同的超分子形态，无论是含有 β-折叠的长丝还是含有无规卷曲构象的肽段的较小聚集体。我们发现在存在不稳定的“好”溶剂（如六氟异丙醇 (HFIP)）的情况下，组装成 β-折叠的速率会降低，并且会受到溶液中瞬态条件的影响。还研究了肽两亲物在低于 21% 的水中以 HFIP 的临界分数自发地使含 β-折叠的细丝成核。此外，β-折叠组件具有很高的动力学稳定性，一旦形成，就不会快速分解。我们预见到对超分子系统特征动力学的洞察提供了一种有效的方法来选择功能所需的最佳组装途径。
更新日期：2014-06-09
中文翻译：
肽两亲组装中的通路选择
正如化学反应的机制和最终结果随所选条件而变化一样，超分子结构的性质可能会受到其形成过程中所遵循的途径的强烈影响。到目前为止，这是超分子化学的一个很大程度上未开发的领域。我们在这里展示了在水中自组装肽两亲物的不同制备方案如何导致形成不同的超分子形态，无论是含有 β-折叠的长丝还是含有无规卷曲构象的肽段的较小聚集体。我们发现在存在不稳定的“好”溶剂（如六氟异丙醇 (HFIP)）的情况下，组装成 β-折叠的速率会降低，并且会受到溶液中瞬态条件的影响。还研究了肽两亲物在低于 21% 的水中以 HFIP 的临界分数自发地使含 β-折叠的细丝成核。此外，β-折叠组件具有很高的动力学稳定性，一旦形成，就不会快速分解。我们预见到对超分子系统特征动力学的洞察提供了一种有效的方法来选择功能所需的最佳组装途径。
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