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Synthesis, Electronic Structure, and Redox Chemistry of Li2MnP2S6, a Candidate High-Voltage Cathode Material
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2024-09-18 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.4c02366 Yi-Ting Cheng 1 , Yuta Fujii 2 , Yu Nomata 3 , Madhulika Mazumder 1 , Nataly Carolina Rosero-Navarro 2, 4 , Aichi Yamashita 5 , Yoshikazu Mizuguchi 5 , Chikako Moriyoshi 6 , Takato Mitsudome 7 , Toshiaki Ina 8 , Kiyofumi Nitta 8 , Kiyoharu Tadanaga 2 , Akira Miura 2 , Christopher J. Bartel 1
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2024-09-18 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.4c02366 Yi-Ting Cheng 1 , Yuta Fujii 2 , Yu Nomata 3 , Madhulika Mazumder 1 , Nataly Carolina Rosero-Navarro 2, 4 , Aichi Yamashita 5 , Yoshikazu Mizuguchi 5 , Chikako Moriyoshi 6 , Takato Mitsudome 7 , Toshiaki Ina 8 , Kiyofumi Nitta 8 , Kiyoharu Tadanaga 2 , Akira Miura 2 , Christopher J. Bartel 1
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While significant efforts have been made to harness the large capacity of sulfide-based cathodes, there has been limited focus on increasing their voltage. Here, by a novel iodide-assisted synthesis route, we successfully synthesized lithium metal thiophosphates Li2MP2S6 (M = Mn, Fe, and Co), of which Li2MnP2S6 is a new compound. Electrochemical extraction of Li from Li2FeP2S6 and Li2MnP2S6 was performed at ∼3 V, significantly higher than other sulfide-based cathodes. Despite the similar voltages, these two materials were found to operate by very different redox mechanisms. Density functional theory calculations and X-ray absorption spectroscopy show that while Li2FeP2S6 exhibits mostly traditional cationic redox, Li2MnP2S6 redox involves significant participation of anionic redox. Our analysis of Li2MnP2S6 is also used to contextualize recent work on other Li-rich thiophosphate cathodes. This work introduces a new synthetic route to access sulfide-based materials and sheds insights into the high-voltage redox mechanism in thiophosphate-based cathodes.
中文翻译：
候选高压正极材料 Li2MnP2S6 的合成、电子结构和氧化还原化学
虽然已经做出了重大努力来利用硫化物基阴极的大容量，但对提高其电压的关注有限。在这里，通过一种新型碘化物辅助合成路线，我们成功合成了锂金属硫代磷酸盐 Li2MP2S6 （M = Mn， Fe， and Co），其中 Li2MnP2S6 是一种新化合物。在 ∼3 V 下从 Li2FeP2S6 和 Li2MnP2S6 中电化学提取 Li，明显高于其他硫化物基阴极。尽管电压相似，但发现这两种材料通过非常不同的氧化还原机制工作。密度泛函理论计算和 X 射线吸收光谱表明，虽然 Li2FeP2S6 主要表现出传统的阳离子氧化还原，但 Li2MnP2S6 氧化还原涉及阴离子氧化还原的大量参与。我们对 Li2MnP2S6 的分析也用于结合最近对其他富含 Li 的硫代磷酸盐阴极的研究。这项工作引入了一种新的合成路线来获得硫化物基材料，并深入了解硫代磷酸盐基阴极中的高压氧化还原机制。
更新日期：2024-09-18
中文翻译：
候选高压正极材料 Li2MnP2S6 的合成、电子结构和氧化还原化学
虽然已经做出了重大努力来利用硫化物基阴极的大容量，但对提高其电压的关注有限。在这里，通过一种新型碘化物辅助合成路线，我们成功合成了锂金属硫代磷酸盐 Li2MP2S6 （M = Mn， Fe， and Co），其中 Li2MnP2S6 是一种新化合物。在 ∼3 V 下从 Li2FeP2S6 和 Li2MnP2S6 中电化学提取 Li，明显高于其他硫化物基阴极。尽管电压相似，但发现这两种材料通过非常不同的氧化还原机制工作。密度泛函理论计算和 X 射线吸收光谱表明，虽然 Li2FeP2S6 主要表现出传统的阳离子氧化还原，但 Li2MnP2S6 氧化还原涉及阴离子氧化还原的大量参与。我们对 Li2MnP2S6 的分析也用于结合最近对其他富含 Li 的硫代磷酸盐阴极的研究。这项工作引入了一种新的合成路线来获得硫化物基材料，并深入了解硫代磷酸盐基阴极中的高压氧化还原机制。
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