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Template-Sacrificing Synthesis of Asymmetrically Coordinated Zn Single-Atom Sites for High-Performance Sodium–Sulfur Batteries
Advanced Functional Materials ( IF 18.5 ) Pub Date : 2024-09-17 , DOI: 10.1002/adfm.202413084 Fangcai Zheng 1, 2 , Fangsheng Chen 1 , Zhiqiang Li 1 , Ge Yao 1 , Shuting Dong 1 , Lingzhi Wei 1 , Qianwang Chen 3 , Changlai Wang 4 , Hui Wang 2
Advanced Functional Materials ( IF 18.5 ) Pub Date : 2024-09-17 , DOI: 10.1002/adfm.202413084 Fangcai Zheng 1, 2 , Fangsheng Chen 1 , Zhiqiang Li 1 , Ge Yao 1 , Shuting Dong 1 , Lingzhi Wei 1 , Qianwang Chen 3 , Changlai Wang 4 , Hui Wang 2
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Metal single-atom catalysts (SACs) are extensively investigated to accelerate the sulfur redox kinetics in room-temperature sodium─sulfur (Na─S) batteries. Nevertheless, the influence of the structure symmetry of SACs center on the electrocatalytic mechanism and the precise pathway in which single-atom active sites facilitate sodium polysulfides (Na2Sn) conversion remain unknown. To enable controlled construction of highly active single-atom configuration, herein, Zn SACs with an asymmetrical Zn─N3O configuration are designed for sodium polysulfides conversion. Both theoretical and experimental explorations reveal that the Zn─N3O single-atom center displays higher electrocatalytic activity for polysulfides conversion than the Zn─N4 single-atom center. The N/O co-coordination induces the localized charge at Zn single-atom center, which strengthens the d-p hybridization with Na2Sn and stretches Na─S bond length of Na2Sn, thus accelerating the sulfur redox reaction kinetics. Consequently, the as-assembled Na─S batteries achieve a high capacity of 1016 mAh g−1 at 1.0 C with a capacity decay of 0.0186% per cycle over 1000 cycles. This work uncovers the subtle relationship between the electrocatalytic activity of species conversion and the local coordination environment of SACs, and offers a guidance for the design of efficient asymmetrical SACs for different catalysis applications.
中文翻译：
用于高性能钠硫电池的不对称配位 Zn 单原子位点的模板牺牲合成
金属单原子催化剂 （SAC） 被广泛研究用于加速室温钠硫 （Na─S） 电池中的硫氧化还原动力学。然而，SACs 的结构对称性中心对电催化机制的影响以及单原子活性位点促进多硫化钠 （Na2Sn） 转化的确切途径仍然未知。为了实现高活性单原子构型的受控构建，本文设计了具有不对称 Zn−N3O 构型的 Zn SAC 用于多硫化钠转化。理论和实验探索均表明，Zn─N3O 单原子中心比 Zn─N4 单原子中心表现出更高的多硫化物转化电催化活性。N/O 共配位在 Zn 单原子中心诱导局部电荷，加强了与 Na2Sn 的 d-p 杂化，并拉伸了 Na2S n 的 Na─S键长，从而加速了硫氧化还原反应动力学。因此，组装后的 Na─S 电池在 1.0 C 时实现了 1016 mAh g-1 的高容量，在 1000 次循环中每个循环的容量衰减为 0.0186%。这项工作揭示了物质转化的电催化活性与 SACs 的局部配位环境之间的微妙关系，并为针对不同催化应用设计高效的不对称 SAC 提供了指导。
更新日期：2024-09-17
中文翻译：
用于高性能钠硫电池的不对称配位 Zn 单原子位点的模板牺牲合成
金属单原子催化剂 （SAC） 被广泛研究用于加速室温钠硫 （Na─S） 电池中的硫氧化还原动力学。然而，SACs 的结构对称性中心对电催化机制的影响以及单原子活性位点促进多硫化钠 （Na2Sn） 转化的确切途径仍然未知。为了实现高活性单原子构型的受控构建，本文设计了具有不对称 Zn−N3O 构型的 Zn SAC 用于多硫化钠转化。理论和实验探索均表明，Zn─N3O 单原子中心比 Zn─N4 单原子中心表现出更高的多硫化物转化电催化活性。N/O 共配位在 Zn 单原子中心诱导局部电荷，加强了与 Na2Sn 的 d-p 杂化，并拉伸了 Na2S n 的 Na─S键长，从而加速了硫氧化还原反应动力学。因此，组装后的 Na─S 电池在 1.0 C 时实现了 1016 mAh g-1 的高容量，在 1000 次循环中每个循环的容量衰减为 0.0186%。这项工作揭示了物质转化的电催化活性与 SACs 的局部配位环境之间的微妙关系，并为针对不同催化应用设计高效的不对称 SAC 提供了指导。
京公网安备 11010802027423号