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Precision Self-Assembly of Supramolecules with Heterogeneous Derivatives
Advanced Functional Materials ( IF 18.5 ) Pub Date : 2024-09-17 , DOI: 10.1002/adfm.202410997 Jiawen Zhang 1, 2 , Li Xiang 2, 3 , Binglin Zhou 1 , Yuhao Zhang 3 , Weijie Zhang 1 , Jinyang Jiang 1 , Hongbo Zeng 2
Advanced Functional Materials ( IF 18.5 ) Pub Date : 2024-09-17 , DOI: 10.1002/adfm.202410997 Jiawen Zhang 1, 2 , Li Xiang 2, 3 , Binglin Zhou 1 , Yuhao Zhang 3 , Weijie Zhang 1 , Jinyang Jiang 1 , Hongbo Zeng 2
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Supramolecular self-assembly with well-defined building blocks like lipids, deoxyribonucleic acid, or ligands relies on accessible molecular structures and predictable interactions. However, assembling heterogeneous, undefined blocks, such as disordered proteins, amorphous solids, and catecholic derivatives, remains challenging due to their unpredictable assembly, leading to irreversible aggregation, severe precipitation, and unreliable performance. Here, the first programmable, sustainable, and durable self-assembly strategy of supramolecules with heterogenous is presented, derived blocks via harmonizing multiple molecular interactions. This approach achieves reversible assembly/disassembly, ≈73.7% reduced precipitation, and salt- and alkaline-durability under freeze-thaw cycles in model catecholic derivatives, functioning effectively as robust adhesive primers and hydrogel interfacial strengtheners. Moreover, through molecular force measurements and computational simulations, the first general criterion and benchmark for high precision supramolecular self-assembly is proposed, applicable to complex derivatives and interactions: with blocks bearing multiple binding sites existing, the co-assembling blocks should bear at least two binding sites with minimum binding strength (≈17 to ≈37 kJ mol−1) to prevent disassembly. This study paves the way and provides benchmarks for precision self-assembly of diverse supramolecules using heterogeneous derivatives for adhesion technology, nanomaterial synthesis and bio-inspired applications.
中文翻译：
具有异质衍生物的超分子的精确自组装
具有明确结构单元（如脂质、脱氧核糖核酸或配体）的超分子自组装依赖于可接近的分子结构和可预测的相互作用。然而，由于组装不可预测，组装异质、未定义的块（例如无序蛋白质、无定形固体和儿茶酚衍生物）仍然具有挑战性，从而导致不可逆的聚集、严重的沉淀和性能不可靠。在这里，提出了第一个可编程、可持续和持久的具有异质性的超分子自组装策略，通过协调多个分子相互作用衍生的块。这种方法在模型儿茶酚衍生物中实现了可逆的组装/拆卸，减少了 ≈73.7% 的沉淀，并在冻融循环下具有耐盐性和耐碱性，可有效用作坚固的粘合剂底漆和水凝胶界面增强剂。此外，通过分子力测量和计算模拟，提出了高精度超分子自组装的第一个通用标准和基准，适用于复杂的衍生物和相互作用：在存在多个结合位点的块中，共组装块应具有至少两个具有最小结合强度（≈17 至 ≈37 kJ mol −1 的结合位点） 以防止拆卸。这项研究为使用异质衍生物对各种超分子进行精确自组装铺平了道路，并为粘附技术、纳米材料合成和仿生应用提供了基准。
更新日期：2024-09-17
中文翻译：
具有异质衍生物的超分子的精确自组装
具有明确结构单元（如脂质、脱氧核糖核酸或配体）的超分子自组装依赖于可接近的分子结构和可预测的相互作用。然而，由于组装不可预测，组装异质、未定义的块（例如无序蛋白质、无定形固体和儿茶酚衍生物）仍然具有挑战性，从而导致不可逆的聚集、严重的沉淀和性能不可靠。在这里，提出了第一个可编程、可持续和持久的具有异质性的超分子自组装策略，通过协调多个分子相互作用衍生的块。这种方法在模型儿茶酚衍生物中实现了可逆的组装/拆卸，减少了 ≈73.7% 的沉淀，并在冻融循环下具有耐盐性和耐碱性，可有效用作坚固的粘合剂底漆和水凝胶界面增强剂。此外，通过分子力测量和计算模拟，提出了高精度超分子自组装的第一个通用标准和基准，适用于复杂的衍生物和相互作用：在存在多个结合位点的块中，共组装块应具有至少两个具有最小结合强度（≈17 至 ≈37 kJ mol −1 的结合位点） 以防止拆卸。这项研究为使用异质衍生物对各种超分子进行精确自组装铺平了道路，并为粘附技术、纳米材料合成和仿生应用提供了基准。
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