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Ultrathin Porous Carbon Nitride Anchored with Pt Nanoclusters for Synergistic Enhancement of Hydrogen Production in Alkaline Photocatalytic Polyester Reforming
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-09-11 , DOI: 10.1002/smll.202403573 Jingmiao Hu 1, 2 , Yunjian Fan 3 , Shijian Li 3 , Jian Kang 2, 4 , Shan Chen 3 , Huajie Yin 1, 2 , Huijun Zhao 4
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-09-11 , DOI: 10.1002/smll.202403573 Jingmiao Hu 1, 2 , Yunjian Fan 3 , Shijian Li 3 , Jian Kang 2, 4 , Shan Chen 3 , Huajie Yin 1, 2 , Huijun Zhao 4
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Photocatalytic reforming (PR) of polyester waste, fueled by renewable sources like solar energy, offers a sustainable method for producing clean H2 and valuable by-products under mild conditions. The design of high-performance photocatalyst plays a pivotal role in determining the efficacy of an alkaline polyester PR system, influencing H2 generation activity and selectivity. Here, ultrathin porous carbon nitride nanosheets (UP-CN) loaded with Pt nanoclusters (Pt NCs, average diameter of 1.7 nm) with uniform Pt NCs distribution are introduced. The resulting Pt NCs/UP-CN catalyst can accelerate charge and mass transfer while providing additional active sites, achieving superior H2 generation rates of 11.69 mmol gcat−1 h−1 and 2923 mmol gPt−1 h−1 under AM 1.5 light, which nine times higher than that of Pt nanoparticles-bulk graphitic carbon nitride composite (1.29 mmol gcat−1 h−1 and 258 mmol gPt−1 h−1) as counterpart. This performance also surpasses that of previously reported carbon nitride-based and TiO2-based photocatalysts. Moreover, the density functional theory calculations reveal a significant reduction in the energy barrier for the water dissociation step (H2O + * → *H + OH) at the interface between UP-CN and anchored Pt NCs, showcasing the synergistic effect between Pt NCs and UP-CN. This catalytic system also exhibits universality across various polyester plastics.
中文翻译：
超薄多孔氮化碳锚定 Pt 纳米簇在碱性光催化聚酯重整中协同增强制氢
聚酯废料的光催化重整 （PR） 由太阳能等可再生能源提供燃料，提供了一种在温和条件下生产清洁 H2 和有价值的副产品的可持续方法。高性能光催化剂的设计在决定碱性聚酯 PR 系统的功效、影响 H2 生成活性和选择性方面起着关键作用。本文介绍了负载有 Pt 纳米簇 （Pt NCs，平均直径 1.7 nm） 且 Pt NCs 分布均匀的超薄多孔氮化碳纳米片 （UP-CN）。所得的 Pt NCs/UP-CN 催化剂可以加速电荷和传质，同时提供额外的活性位点，在 AM 1.5 光下实现 11.69 mmol g cat-1 h-1 和 2923 mmol g Pt-1 h-1 的卓越 H2 生成速率，比 Pt 纳米颗粒-块状石墨氮化碳复合材料（1.29 mmol g cat-1 h-1 和 258 mmol g Pt-1 h-1 ）高出 9 倍） 作为对应项。这一性能也超过了以前报道的氮化碳基和 TiO2 基光催化剂。此外，密度泛函理论计算表明，在 UP-CN 和锚定的 Pt NCs 之间的界面处，水解离步骤 （H2O + * → *H + OH） 的能垒显着降低，展示了 Pt NCs 和 UP-CN 之间的协同效应。这种催化系统在各种聚酯塑料中也表现出普遍性。
更新日期：2024-09-11
中文翻译：
超薄多孔氮化碳锚定 Pt 纳米簇在碱性光催化聚酯重整中协同增强制氢
聚酯废料的光催化重整 （PR） 由太阳能等可再生能源提供燃料，提供了一种在温和条件下生产清洁 H2 和有价值的副产品的可持续方法。高性能光催化剂的设计在决定碱性聚酯 PR 系统的功效、影响 H2 生成活性和选择性方面起着关键作用。本文介绍了负载有 Pt 纳米簇 （Pt NCs，平均直径 1.7 nm） 且 Pt NCs 分布均匀的超薄多孔氮化碳纳米片 （UP-CN）。所得的 Pt NCs/UP-CN 催化剂可以加速电荷和传质，同时提供额外的活性位点，在 AM 1.5 光下实现 11.69 mmol g cat-1 h-1 和 2923 mmol g Pt-1 h-1 的卓越 H2 生成速率，比 Pt 纳米颗粒-块状石墨氮化碳复合材料（1.29 mmol g cat-1 h-1 和 258 mmol g Pt-1 h-1 ）高出 9 倍） 作为对应项。这一性能也超过了以前报道的氮化碳基和 TiO2 基光催化剂。此外，密度泛函理论计算表明，在 UP-CN 和锚定的 Pt NCs 之间的界面处，水解离步骤 （H2O + * → *H + OH） 的能垒显着降低，展示了 Pt NCs 和 UP-CN 之间的协同效应。这种催化系统在各种聚酯塑料中也表现出普遍性。
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